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1、金屬-有機(jī)配位聚合物作為一種具有巨大潛在應(yīng)用價(jià)值的新型分子功能材料,憑借其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)可剪裁性和多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),受到了越來越多的關(guān)注。本論文利用水熱合成技術(shù),選用8種含咪唑基衍生物為配體(部分選擇不同的芳香羧酸作第二配體)與鎘和鋅離子反應(yīng)合成了16種新型配位聚合物。通過元素分析、熱重分析和單晶X-射線衍射對(duì)晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,對(duì)配位聚合物的熒光性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)量、理論計(jì)算及分析。研究了這些配位聚合物的合成條件,分析了網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)所屬的拓?fù)漕愋?,?/p>
2、察了 pH值及輔助配體對(duì)于整個(gè)結(jié)構(gòu)的影響。
在不同pH值條件下,L1/L2配體與Cd/Zn離子反應(yīng)得到了4種配位聚合物:{[Cd(L1)2]·H2O}n(1)、[Cd(L1)2]n(2)、{[Cd(L1)4Cl2]·6H2O}n(3)和[Zn(L2)]n(4)。配位聚合物1和4是二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),配位聚合物2和3分別是通過分子間氫鍵形成的超分子二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和超分子三維骨架結(jié)構(gòu)。討論了pH值對(duì)于體系晶體結(jié)構(gòu)的影響。
采用含
3、氮和氧L3配體、同時(shí)引入另一剛性芳香羧酸作為第二配體與Cd離子反應(yīng),得到了5種配位聚合物:{[Cd2(L3)2(fuma)]·2H2O}n(5)、[Cd2(L3)2(p-BDC)]n(6)、[Cd2(L3)2(m-BDC)]n(7)、{[Cd2(L3)(1,3,5-BTC)(H2O)2]·5H2O}n(8)和[Cd(L3)(BTEC)0.25]n(9)。配位聚合物5和6的連接方式相似,都是L3配體與Cd離子簇形成一維鏈狀結(jié)構(gòu),借助第二配
4、體形成了二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。配位聚合物7是三維4-連接的有機(jī)骨架。配位聚合物8是一個(gè)2D(3,5)-混連接的有機(jī)框架,這是一種是比較少見、新穎的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。配位聚合物9也形成了一個(gè)二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。比較系統(tǒng)的研究了L3配體的配位模式,討論了加入第二配體對(duì)于體系結(jié)構(gòu)的影響。從結(jié)構(gòu)描述可知,芳香羧酸配體在配位聚合物的結(jié)構(gòu)中起著重要作用。
在只含氮 Ln(n=4、5、6、7、8)配體的基礎(chǔ)上,以芳香羧酸作為第二配體與Cd離子反應(yīng),合成了7種配位
5、聚合物:{[Cd(L4)(m-BDC)(H2O)]·H2O}n(10)、{[Cd(L4)(m-BDC)(H2O)]·H2O}n(11)、[Cd3(L4)(1,2,3-BTC)2]n(12)、{[Cd(L5)(m-BDC)(H2O)]·H2O}n(13)、{[Cd(L6)(m-BDC)]·2H2O}n(14)、{[Cd2(L7)(BPTC)(H2O)]·2H2O}n(15)、{[Cd2(L8)(BPTC)]·4H2O}n(16)。發(fā)現(xiàn) L
6、n(n=4、5、6)中甲基吡啶上的氮原子是否與Cd離子配位對(duì)配位聚合物結(jié)構(gòu)有很大的影響。配位聚合物10、11和13都是由氫鍵連接的一維雙鏈結(jié)構(gòu),配位聚合物14是由氫鍵連接的超分子三維骨架結(jié)構(gòu),配位聚合物12、15和16是一個(gè)二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。配位聚合物16是一個(gè)新型的(4,8)連接網(wǎng)絡(luò)拓?fù)?,并且是沒有研究過的新型網(wǎng)絡(luò)拓?fù)洹?br> 對(duì)配位聚合物1~9進(jìn)行了前線分子軌道與態(tài)密度計(jì)算及分析,所有計(jì)算的前線分子軌道與態(tài)密度分析均顯示配位聚合物1
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