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1、由于高分子鏈的運(yùn)動(dòng),高分子表面展現(xiàn)出一種動(dòng)態(tài)的表面。其時(shí)間尺度、空間尺度與高分子的結(jié)構(gòu)和環(huán)境有關(guān)。高分子材料表面的分子鏈、鏈段、基團(tuán)會(huì)隨著環(huán)境的改變而重新排列以適應(yīng)環(huán)境的變化,使界面能最低而達(dá)到最穩(wěn)定狀態(tài)。高分子表面為適應(yīng)環(huán)境從一個(gè)狀態(tài)到另一個(gè)狀態(tài)的變化過程,稱為高分子表面重構(gòu)。本論文以研究高分子表面重構(gòu)程度和速度的定量化,表面重構(gòu)的機(jī)理,以及高分子本體結(jié)構(gòu)與其表面重構(gòu)行為的關(guān)系為研究目的,以端基功能化聚苯乙烯、苯乙烯/丁二烯嵌段共聚物
2、、苯乙烯/異戊二烯嵌段共聚物和聚4-甲基苯乙烯等為研究對(duì)象,對(duì)聚合物的表面重構(gòu)行為進(jìn)行了研究。得到以下結(jié)論: (1)利用躺滴法(sessiledrop)動(dòng)態(tài)連續(xù)跟蹤測(cè)量模式研究聚合物表面水的接觸角隨時(shí)間變化。結(jié)果表明各種聚合物的接觸角都隨時(shí)間迅速降低,最后達(dá)到一恒定值即平衡接觸角。各聚合物都具有其特有的起始接觸角(θs)和平衡接觸角(θe)。同時(shí)利用Wilhelmy片技術(shù)對(duì)相應(yīng)聚合物的動(dòng)態(tài)接觸角進(jìn)行研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)聚合物樣品的前進(jìn)
3、接觸角(θa)與起始接觸角(θs),后退接觸角(θr)與平衡接觸角(θe),Wilhelmy片法測(cè)得的接觸角滯后值(θa-θr)與起始接觸角和平衡接觸角的差值(θs-θe)之間都有較好的線性關(guān)系。由此表明,接觸角的時(shí)間依賴性主要是由于水滴與聚合物接觸后其表面發(fā)生重構(gòu)引起。起始接觸角(θs)與平衡接觸角(θe)則分別與聚合物表面疏水性組分和親水性組分相關(guān)。這-結(jié)果不僅證實(shí)了這二種接觸角測(cè)定方法之間的相關(guān)性,為接觸角時(shí)間依賴性問題的理論解釋
4、提供實(shí)驗(yàn)證據(jù),而且也為高分子表面動(dòng)態(tài)行為研究提供新的實(shí)驗(yàn)手段。 (2)首次提出了高分子表面重構(gòu)的兩個(gè)量化參數(shù),重構(gòu)程度與重構(gòu)速率,以重構(gòu)后的表面接觸角和起始接觸角的差值與完全重構(gòu)后的表面接觸角和起始接觸角的差值的比值百分?jǐn)?shù)((θ-θ0)/(θFR-θ0)×100%)為衡量重構(gòu)程度的參數(shù),以表面重構(gòu)程度達(dá)到50%所用的時(shí)間的倒數(shù)(1/t1/2)為衡量重構(gòu)速度的參數(shù)。并用其研究了不同表面氧化時(shí)間的聚4-甲基苯乙烯(P4MS)樣品表面
5、重構(gòu)行為。發(fā)現(xiàn)外界溫度越高,其表面重構(gòu)程度越大,表面重構(gòu)速度也越快。而且表面氧化時(shí)間短的樣品表面重構(gòu)程度比表面氧化時(shí)間長(zhǎng)的大,表面重構(gòu)速度更快。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)Ln(1/t1/2)與1/T符合阿侖尼烏斯方程。并由此計(jì)算得到表面氧化不同時(shí)間樣品的表面重構(gòu)的活化能Ea。表面氧化時(shí)間短的樣品表面重構(gòu)活化能小,進(jìn)一步解釋了表面氧化時(shí)間短表面重構(gòu)程度大速度快的結(jié)果。這對(duì)于高分子表面重構(gòu)行為的定量化和動(dòng)力學(xué)研究具有重要的意義。 (3)研究還發(fā)現(xiàn)表
6、面氧化后的P4MS表面重構(gòu)分三個(gè)階段,當(dāng)環(huán)境溫度遠(yuǎn)低于其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度Tg時(shí),表面能的極性部分γsP明顯下降,而表面能的色散部分γsD則沒有明顯的變化,表面重構(gòu)主要是由表面極性基團(tuán)的翻轉(zhuǎn)引起;當(dāng)環(huán)境溫度接近或等于Tg時(shí),γsD發(fā)生變化,γsP則不變,表面運(yùn)動(dòng)主要是鏈段的遷移。當(dāng)環(huán)境溫度高于Tg時(shí),表面發(fā)生完全重構(gòu)。 (4)對(duì)不同分子量和分子量分布端羥基聚苯乙烯,以及不同分子量聚甲基丙烯酸-2-羥基乙酯(PHEMA)和聚甲基丙烯酸
7、甲酯(PMMA)的表面動(dòng)態(tài)行為的研究表明分子量小和分子量分布寬的聚合物表面對(duì)環(huán)境響應(yīng)的速度快,表面重構(gòu)能力強(qiáng)。 (5)通過化學(xué)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的方法,證實(shí)了苯乙烯/異戊二烯三嵌段共聚物(SIS)的表面性質(zhì)(濕潤(rùn)行為)主要是由中間段聚異戊二烯(PI)的結(jié)構(gòu)控制的。SIS表面性質(zhì)可以通過調(diào)節(jié)PI段的結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。 (6)PI段的結(jié)構(gòu)影響SIS中PS在近表面層的富集。PS的富集以及鏈段的Tg可能會(huì)共同影響SIS表面性質(zhì)以及其隨溫度的變
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