銠（Ⅱ）催化α-重氮羰基化合物的多組分反應(yīng)研究.pdf

1、多組分反應(yīng)以其自身具有的優(yōu)點(diǎn)接近于理想合成的概念.由于卡賓自身的特點(diǎn),多組分反應(yīng)在重氮化合物參與的反應(yīng)中并不多見(jiàn).從目前來(lái)看,這方面的研究主要集中在羰基葉立德的偶極環(huán)加成反應(yīng)上.在本身就紛繁蕪雜的重氮化學(xué)世界,再輔以多組分反應(yīng)化學(xué)的概念,這個(gè)領(lǐng)域?qū)⒋嬖诟嗟臋C(jī)遇和挑戰(zhàn),本文的主要研究?jī)?nèi)容都是基于這個(gè)理念的引導(dǎo).本文首先研究了銠(Ⅱ)催化苯基重氮乙酸甲酯與兩個(gè)不同富電性的芳香醛形成二氧戊環(huán)產(chǎn)物的反應(yīng),該反應(yīng)具有高化學(xué)選擇性和高非對(duì)映選擇性

2、(C-2和C-4)的特點(diǎn),反應(yīng)途徑的質(zhì)變隨著另一個(gè)不同富電程度的芳醛的加入得到實(shí)現(xiàn).進(jìn)一步地研究了銠(Ⅱ)催化苯基重氮乙酸甲酯與醇和醛(或亞胺或偶氮二甲酸酯)的新反應(yīng),該反應(yīng)生成三組分產(chǎn)物:α-烷氧基β-羥基(或氨基)酯結(jié)構(gòu)的化合物.同時(shí)研究中發(fā)現(xiàn)了銠(Ⅱ)催化重氮乙酸酯與四烷氧基鈦(Ⅳ)和醛的三組分新反應(yīng),反應(yīng)生成產(chǎn)物為α-烷氧基β-羥基酯結(jié)構(gòu)的化合物.該反應(yīng)具有較高的化學(xué)選擇性和較普遍的底物適用性.反應(yīng)最可能是經(jīng)過(guò)卡賓與四烷氧基鈦(