糠醛氣相加氫制糠醇新型銅催化劑的研究.pdf

1、本文分別以溶膠-沉淀法和均勻共沉淀法制備得到TiO<,2>-Zro<,2>復(fù)合氧化物載體，并通過(guò) FT-IR、DTA、TG、FT-Raman、XRD 等技術(shù)對(duì)它們進(jìn)行了表征；同時(shí)以TiO<,2>-ZrO<,2>復(fù)合氧化物為載體，采用浸漬法制備了負(fù)載銅催化劑。實(shí)驗(yàn)研究了催化劑的制備工藝條件，考察了助劑、載體及催化劑的焙燒溫度、時(shí)間、浸漬溶劑等對(duì)負(fù)載銅催化劑性能的影響。實(shí)驗(yàn)通過(guò)糠醛氣相加氫制糠醇反應(yīng)對(duì)催化劑活性進(jìn)行評(píng)價(jià)，并對(duì)糠醛氣相加氫反應(yīng)

2、工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化。初步探索了La2O<,3>納米棒負(fù)載銅催化劑的制備及其糠醛氣相加氫催化活性。 FT-Raman、XRD、DTA、TG 等表征結(jié)果表明，通過(guò)溶膠-沉淀法或均勻沉淀法制備了非晶態(tài) TiO<,2>-ZrO<,2>復(fù)合氧化物，并且所制得的TiO<,2>-ZrO<,2>復(fù)合氧化物有較高的熱穩(wěn)定性能，晶化溫度在700℃以上。 用浸漬法制備了CuO/TiO<,2>-ZrO<,2>催化劑。并以鑭、鎳為助劑對(duì)催化劑進(jìn)行

3、改性。通過(guò)TPR、FT-IR和XRD表征技術(shù)考察了TiO<,2>-ZrO<,2>載體負(fù)載銅催化劑的還原性能以及助劑對(duì)其還原性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，銅可以較好的分散在載體的表面，載體和催化劑主要以非晶態(tài)的形式存在。氧化銅和載體間存在較強(qiáng)的相互作用：鑭、鎳助劑可促進(jìn)銅在載體表面的分散，并通過(guò)與載體相互作用，使表面羥基發(fā)生變化，構(gòu)成具有更高活性的酸堿活性中心。并且，雙組分助劑由于協(xié)同效應(yīng)，催化活性明顯好于單組分助劑。 催化劑制備工藝

4、條件考察結(jié)果顯示，載體后處理?xiàng)l件、制備催化劑的浸漬溶劑、催化劑的焙燒溫度、活性組分含量、加入的助劑及助劑的含量等都對(duì)催化劑的性能有影響。催化劑制備的最佳條件是：Cu負(fù)載量為12％(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，銅與助劑的摩爾比為5/1。載體焙燒溫度為550℃，催化劑焙燒溫度為500℃。 用糠醛氣相加氫制糠醇反應(yīng)對(duì)催化劑性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)?；钚栽u(píng)價(jià)結(jié)果顯示：均勻沉淀法制備的TiO<,2>-ZrO<,2>載體負(fù)載的銅催化劑0.2CLN-1＃-2-500-

5、16反應(yīng)2小時(shí)后糠醇產(chǎn)率達(dá) 83.0％，而溶膠-沉淀法制備的載體負(fù)載的銅催化劑0.2CLN-3＃-500-16，糠醇產(chǎn)率最高為75.8％。 催化反應(yīng)工藝條件實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑活性受反應(yīng)溫度，空速、氫醛比等的影響。反應(yīng)的最佳工藝條件為：反應(yīng)溫度：180℃，原料空速 0.12h<'-1>，氫醛比：8/1。 以烏洛托品為沉淀劑，采用均勻共沉淀方法制備了氧化鑭載體。通過(guò) FT-IR、XRD 和 TEM 等表征，可知所制備的氧化