高硅鋁比L沸石的制備與表征.pdf

1、L沸石是一種迄今在自然界尚未發(fā)現(xiàn)同等體的人工合成沸石,其孔道由交替的鈣霞石籠(CAN籠)和六方柱籠(D6R)在c軸方向重疊組成,再按六重軸旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生十二元環(huán)的一維孔道,動(dòng)力學(xué)直徑為0.71nm。由于其優(yōu)良的吸附和催化性能,在石油裂化、催化重整、芳構(gòu)化等過程中有著廣闊的應(yīng)用前景。但由于其特殊的晶化環(huán)境及晶體結(jié)構(gòu)的限制,一般制得的產(chǎn)品堿性陽離子含量較高而硅鋁比卻偏低。
　　L沸石的這種堿性陽離子含量高及硅鋁比較低的性質(zhì)不利于其在催化裂化

2、中的應(yīng)用。在催化裂化中,FCC是酸催化反應(yīng)過程,因此L沸石在應(yīng)用中需要一定的酸中心數(shù)。同時(shí),沸石分子篩的硅鋁比與其催化性能有著密切關(guān)系,隨著分子篩骨架硅鋁比的提高,其表面酸性中心增多,酸分布變寬,骨架的穩(wěn)定性提高。在實(shí)際應(yīng)用中,高硅鋁比的L沸石催化劑可以有效地抑制催化裂化過程中分子間氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)和縮合反應(yīng),從而減少汽油中烯烴含量。在烴類催化裂化、油品加氫精制等催化反應(yīng)中高硅鋁比的L沸石催化劑具有更好的催化性能,因此研究高硅鋁比L沸石的合成

3、及通過改性降低其鉀含量、提高其硅鋁比具有重大意義。
　　本文在參閱文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,主要從合成及改性兩個(gè)方面入手制備高硅鋁比L沸石。希望能夠在高硅鋁比L沸石的研究現(xiàn)狀上有所進(jìn)步。合成方面,本文主要是以水熱合成法為基礎(chǔ)通過改變硅源、投料順序及實(shí)驗(yàn)條件研究高硅鋁比L沸石的制備,同時(shí)還研究了投料硅鋁比較高的KNa型L沸石的制備。改性方面,主要在對(duì)自制的K型L沸石進(jìn)行離子交換降低鉀含量的基礎(chǔ)上以化學(xué)脫鋁和水熱焙燒脫鋁補(bǔ)硅相結(jié)合的方法制備高硅鋁

4、比L沸石。并對(duì)所制備的樣品進(jìn)行了XRD、IR、SEM、TGA-DTA等表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,以水熱合成為基礎(chǔ)通過改變實(shí)驗(yàn)條件所制備的L沸石的硅鋁比有明顯提高。
　　通過化學(xué)脫鋁和水蒸汽焙燒脫鋁補(bǔ)硅相結(jié)合的方法對(duì)L沸石進(jìn)行改性取得了比較好的實(shí)驗(yàn)效果,改性后的L沸石不僅硅鋁比提高比較明顯,而且相對(duì)結(jié)晶度保留較高。在對(duì)L沸石的各種改性研究中得出,制備高硅鋁比L沸石比較好的路線是先對(duì)L沸石進(jìn)行離子交換和焙燒相結(jié)合的處理使其鉀含量降至催化裂化