Pt金屬納米結(jié)構(gòu)薄膜的制備及其電催化和原位紅外光譜研究.pdf

1、納米粒子的實際應(yīng)用總是離不開對其進行組裝，以形成特定結(jié)構(gòu)的薄膜。不同結(jié)構(gòu)的納米粒子薄膜經(jīng)常表現(xiàn)出不同的特性，而且也表現(xiàn)出單個納米粒子所不具備的一些性質(zhì)。如本研究組發(fā)現(xiàn)小分子(如SCN-、CO)吸附在Pt族金屬及其合金納米結(jié)構(gòu)薄膜上的異常紅外效應(yīng)(AIREs)，而在單個納米粒子上卻表現(xiàn)為正常的紅外吸收。因此，納米結(jié)構(gòu)薄膜的制備及其性質(zhì)研究是納米科技發(fā)展的重要組成部分。 本文主要的目的是發(fā)展不同的方法制備Pt金屬納米粒子以及有序納米

2、結(jié)構(gòu)薄膜，研究甲醇、CO的電氧化行為，并利用電化學原位紅外光譜技術(shù)(in-situFTIRs)系統(tǒng)地研究納米粒子、納米薄膜結(jié)構(gòu)以及基底與異常紅外效應(yīng)(AIREs)的關(guān)系，為深入認識AIREs的本質(zhì)提供了豐富的實驗數(shù)據(jù)。本工作主要涉及以下研究內(nèi)容：(1)以表面覆蓋SiO2納米粒子薄膜的鉑碳(GC)電極為基底，采用電沉積的方法，得到多種Pt納米結(jié)構(gòu)薄膜。薄膜的結(jié)構(gòu)可以通過改變電極表面SiO2覆蓋層的厚度、電解液的組成以及電沉積技術(shù)來控制。(

3、2)以SiO2有序陣列為模板，采用濺射的方法，制備了SiO2/Pt核殼結(jié)構(gòu)有序陣列以及Pt空殼有序陣列。(3)發(fā)展了一種在液—液和液—氣界面組裝親水納米粒子的方法，制備了多種不同結(jié)構(gòu)的納米粒子薄膜(Pt、Au/Pt、Ag、Au、SiO2)。(4)研究了電沉積法制備的葉狀Pt納米結(jié)構(gòu)薄膜，和化學法合成的SiO2/Pt核殼結(jié)構(gòu)納米粒子對CO和甲醇的電氧化性能，并通過電化學交流阻抗(EIS)技術(shù)研究了甲醇在不同研究電位下的動力學行為。(5)i

4、n-situFTIRs研究發(fā)現(xiàn)：吸附CO的紅外吸收行為與納米粒子本身的結(jié)構(gòu)以及納米粒子薄膜結(jié)構(gòu)有關(guān)，納米粒子之間的相互作用可以使吸附態(tài)CO的吸收峰從正常紅外吸收到類Fano吸收或到異常紅外吸收轉(zhuǎn)變；納米粒子表面上吸附態(tài)CO的紅外吸收行為也與基底的材質(zhì)有關(guān)，不同的基底上，吸附態(tài)CO的紅外吸收峰的峰位以及峰位隨電位的變化規(guī)律不同，而且，對于較薄的粒子膜，基底在某種程度上還可以影響吸收峰的方向，但并不能完全改變吸收峰的方向?？梢?，AIREs是