LDH-C復(fù)合材料負(fù)載貴金屬催化劑制備及其催化性能研究.pdf

1、負(fù)載型貴金屬納米催化劑由于其優(yōu)異的活性和選擇性被廣泛應(yīng)用于石油加工及精細(xì)化學(xué)品合成。通過優(yōu)化貴金屬納米催化劑載體的組成和形貌，可以提高催化劑活性組分的分散程度及其與活性組分間的相互作用，進(jìn)而提高負(fù)載型貴金屬催化劑的催化性能。因此，本論文的研究工作主要集中在將不同種層狀復(fù)合金屬氫氧化物(LDHs)與碳納米材料復(fù)合，從而制備擔(dān)載貴金屬納米顆粒的新型載體，使得制備出的復(fù)合載體在兼具兩種材料特點(diǎn)的同時還存在兩種材料間的相互作用，從而獲得系列新型

2、、高效的負(fù)載型貴金屬催化劑。
　　本論文首先將還原氧化石墨烯(RGO)與NiAl-LDH復(fù)合制備NiAl-LDH/RGO復(fù)合納米材料，并將其作為貴金屬Au催化劑的載體，以苯甲醇選擇性氧化作為探針反應(yīng)，考察Au/NiAl-LDH/RGO催化劑的催化氧化性能。實驗結(jié)果表明，NiAl-LDH/RGO復(fù)合載體中RGO表面的含氧官能團(tuán)和缺陷位可以促進(jìn)活性組分的小尺寸分布并抑制其團(tuán)聚，而NiAl-LDH的引入則可增強(qiáng)活性組分與載體間的相互作用

3、，從而提高催化劑的活性和選擇性。此外，NiAl-LDH/RGO復(fù)合載體在兼具兩種單一載體優(yōu)點(diǎn)的同時，RGO表面生長的NiAl-LDH納米片還可以抑制RGO片層的堆疊團(tuán)聚，從而提高催化劑的穩(wěn)定性。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，Au/NiAl-LDH/RGO催化劑在苯甲醇選擇性氧化反應(yīng)中的催化活性分別是Au/RGO和Au/NiAl-LDH催化劑的9.8倍和1.2倍，同時Au/NiAl-LDH/RGO催化劑還表現(xiàn)出較好的選擇性和穩(wěn)定性。
　　多級結(jié)構(gòu)

4、納米材料因具有結(jié)構(gòu)可調(diào)、性質(zhì)多樣化等特點(diǎn)，在催化、吸附、生物技術(shù)以及能源再生等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。本文選用膠質(zhì)碳納米球(CNS)作為模板，采用共沉淀法在其表面沉積不同種類LDHs，獲得系列球形LDH@CNS多級結(jié)構(gòu)復(fù)合材料，并將其作為Pd基催化劑載體。為研究多級結(jié)構(gòu)載體效應(yīng)對催化性能的影響，本文對比了不同種Pd/LDH@CNS多級結(jié)構(gòu)載體催化劑與普通片狀LDH載體催化劑在苯甲醇選擇性氧化反應(yīng)中的催化性能。實驗結(jié)果表明，球形CoAl-LD

5、H@CNS復(fù)合材料載體Pd催化劑的苯甲醇轉(zhuǎn)化率比Pd/CoAl-LDH普通片狀載體催化劑高13.1％，活性的提高主要?dú)w因于LDH@CNS多級結(jié)構(gòu)載體表面交錯生長的水滑石納米片能夠暴露出更多與Pd顆粒接觸的堿性位。為了進(jìn)一步考察新型多級結(jié)構(gòu)催化劑的普適性，將Pd/LDH@CNS催化劑應(yīng)用于乙炔選擇性加氫反應(yīng)，表現(xiàn)出良好的催化活性和選擇性。由此可以看出，LDH@CNS復(fù)合材料負(fù)載的新型Pd基催化劑在液相氧化和氣相加氫反應(yīng)中均具有良好的催化性