受限、多孔及活性等復(fù)雜環(huán)境中擴散動力學(xué)的理論研究.pdf

1、隨著生命和納米科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展，介觀尺度（一般來說，介觀尺度的范圍大約在10nm～1μm之間）中粒子動力學(xué)的研究因其重要性受到了越來越多的關(guān)注。通常，介觀體系（如細胞，離子通道等）具有非常復(fù)雜的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和運動學(xué)特征。從結(jié)構(gòu)上看，細胞、離子通道具有空間受限的特征，而其中存在的大量有機物質(zhì)又使得其表現(xiàn)出多孔介質(zhì)的特點。從運動學(xué)角度上看，細胞等有機體具有將周圍環(huán)境能量轉(zhuǎn)換成定向驅(qū)動力的能力。因此，這些介觀系統(tǒng)的內(nèi)在結(jié)構(gòu)和運動特征可以導(dǎo)致復(fù)雜

2、多變的動力學(xué)行為，例如粒子定向輸運，復(fù)雜環(huán)境高分子異常擴散和膠粒相分離等。這些問題往往不能用簡單的統(tǒng)計力學(xué)方程定量描述和理論分析，因此理論結(jié)合適當?shù)奈锢砟Ｐ瓦M行計算機模擬成了研究這一類介觀體系動力學(xué)的重要技術(shù)方法。本文以介觀體系中經(jīng)常遇到的納米粒子和高分子作為主要研究對象，采用理論結(jié)合模擬的手段研究介觀體系中受限、多孔及活性等復(fù)雜環(huán)境對納米尺度物質(zhì)擴散動力學(xué)的影響。
　　受限空間粒子擴散動力學(xué)
　　近二三十年來，受限空間粒子

3、擴散的研究因其重要性和在實際介觀系統(tǒng)中的應(yīng)用一直都是物理、化學(xué)和生命科學(xué)關(guān)注的前沿問題。在軟凝聚物及生命系統(tǒng)中，存在著大量狹長的通道，物質(zhì)必須通過這些通道到達指定位置從而實現(xiàn)其功能。本文重點考察了隨時間變化的通道中納米粒子的兩個重要動力學(xué)行為，熵隨機共振和粒子定向輸運。研究表明變化的通道對粒子的動力學(xué)產(chǎn)生了顯著的影響，主要表現(xiàn)為:隨機共振強度和粒子輸運速度隨粒子重力有著非單調(diào)的變化趨勢。這些現(xiàn)象在靜止邊界的通道中是無法觀測到的。我們利用

4、粗?；拿枋鍪侄?，將通道對粒子運動的影響在一定的時間和空間尺度上等效成熵壘的作用，發(fā)現(xiàn)粒子在變化通道中受到了來自通道產(chǎn)生的有效熵力的作用。通過對有效熵力的分析，很好的解釋了變化通道中觀測到的熵隨機共振及粒子輸運對重力的非平凡的依賴行為。我們還進一步研究了其它與通道特征有關(guān)的物理量，例如振蕩振幅、頻率、相差、對稱性等對熵隨機共振及粒子輸運的影響。
　　復(fù)雜環(huán)境高分子擴散動力學(xué)
　　細胞等復(fù)雜環(huán)境中存在著大量的物質(zhì)，如肌動蛋白纖

5、維、核糖體、t-RNA和m-RNA等，這些物質(zhì)的存在會對其中高分子的擴散及結(jié)構(gòu)動力學(xué)產(chǎn)生重要的影響。例如，其中障礙物粒子的存在會降低酶的催化作用，提高RNA的穩(wěn)定性甚至是它的熔點，還可以阻礙DNA綁定蛋白的遷移等等。而高分子在這樣一種具有大量復(fù)雜物質(zhì)的環(huán)境中的擴散問題也是生物物理及化學(xué)研究的重要課題之一。在本文中，通過結(jié)合模耦合理論和描述高分子運動的廣義郎之萬方程，我們從理論上研究了多孔介質(zhì)環(huán)境中高分子的擴散及結(jié)構(gòu)動力學(xué)行為。研究結(jié)果表

6、明，在多孔介質(zhì)這樣擁擠的環(huán)境中，高分子出現(xiàn)了異常擴散行為，且末端距漲落的冪率衰減現(xiàn)象也與在一般環(huán)境中的高分子存在著時間尺度上的行為差異。進一步的研究表明了多孔介質(zhì)中基底粒子（無法運動的粒子）的存在是導(dǎo)致異常擴散的主要原因，因為基底粒子的存在導(dǎo)致的系統(tǒng)平移不變性的消失使得高分子所感受到的記憶摩擦核出現(xiàn)了長尾衰減的行為，以此我們也證實了基底粒子對高分子動力學(xué)的影響要遠遠強于可運動的流體粒子。
　　活性粒子非平衡動力學(xué)
　　活性粒

7、子是指那些能將周圍環(huán)境的能量轉(zhuǎn)換成自身驅(qū)動力而具有定向運動能力的人工合成納米粒子。在最近幾年中，由于材料學(xué)和納米科學(xué)的蓬勃發(fā)展，具有各種功能和形狀的活性粒子層出不窮。由于粒子的活性可以推動體系遠離平衡態(tài)，因此導(dǎo)致了活性粒子體系的大量有趣現(xiàn)象，如粒子集群運動、流體力學(xué)作用下的粒子自旋反轉(zhuǎn)、體系相分離等?；谶@些有趣的非平衡現(xiàn)象，自組裝的研究也因此得到了長足的發(fā)展。近來，人們開始從理論及模擬上著手研究粒子活性在玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變過程中所扮演的角色，

8、其中體系的動力學(xué)不均一行為因其重要性受到了特別的關(guān)注。在本文中，我們利用描述活性粒子的過阻尼郎之萬方程詳盡的研究了粒子活性對體系動力學(xué)不均一的影響。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，較高粒子體積分數(shù)下體系的動力學(xué)不均一程度隨著活性的增加表現(xiàn)出了非單調(diào)的變化，進一步的研究使得我們還發(fā)現(xiàn)在粒子活性較大時，隨著粒子體積分數(shù)的增加，體系的動力學(xué)不均一也表現(xiàn)出非單調(diào)變化的行為。上述這些非單調(diào)變化都說明了一個結(jié)論，即粒子活性在體系非平衡動力學(xué)過程中扮演了兩種不同的角色，