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1、車用尿素為質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.5%的高純尿素水溶液,應(yīng)用于重型柴油汽車尾氣處理技術(shù)—SCR(選擇性催化還原)技術(shù)中,可以通過(guò)催化劑催化,使NOx還原為無(wú)污染的N2再排放,達(dá)到減少汽車尾氣中NOx排放的目的。但由于尿素中的雜質(zhì)對(duì)催化劑的活性有非常大的影響,甚至?xí)?dǎo)致失活,所以車用尿素對(duì)金屬離子雜質(zhì)有著嚴(yán)格的要求,其市場(chǎng)價(jià)值也遠(yuǎn)高于工業(yè)尿素。目前國(guó)內(nèi)主流的、應(yīng)用最廣泛的車用尿素生產(chǎn)技術(shù)是冷卻結(jié)晶法,但此方法對(duì)尿素原料純度要求很高,如果原料純度不
2、高,提純步驟會(huì)相當(dāng)復(fù)雜。因此,開(kāi)發(fā)高效分離技術(shù)、制備高純車用尿素產(chǎn)品具有重要的實(shí)際意義。本論文對(duì)尿素結(jié)晶熱力學(xué)、冷卻結(jié)晶二維動(dòng)力學(xué)及結(jié)晶工藝進(jìn)行了較系統(tǒng)的理論分析與實(shí)驗(yàn)研究,得到了尿素晶體長(zhǎng)和徑向的生長(zhǎng)機(jī)理,并對(duì)晶體生長(zhǎng)進(jìn)行了調(diào)控。
首先,采用平衡法測(cè)定了不同溫度下尿素在水中的溶解度,并通過(guò)經(jīng)驗(yàn)方程擬合出尿素在不同溫度下的溶解度方程;利用烏氏粘度計(jì)測(cè)定了不同溫度下尿素飽和水溶液的粘度;采用激光法測(cè)定了尿素飽和水溶液在不同冷卻速
3、率和不同攪拌速率下的介穩(wěn)區(qū)寬度,并利用經(jīng)驗(yàn)方程推出的計(jì)算模型對(duì)介穩(wěn)區(qū)寬度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到了介穩(wěn)區(qū)寬度計(jì)算模型,為結(jié)晶工藝條件的優(yōu)化提供了依據(jù)。
在此基礎(chǔ)上,開(kāi)展尿素結(jié)晶生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)的研究,采用間歇取樣法考察了不同降溫速率下尿素晶體的形貌尺寸、溶液過(guò)飽和度、晶體成核數(shù)量等隨結(jié)晶進(jìn)程的變化,并利用不同的粒徑分析技術(shù)對(duì)晶體生長(zhǎng)機(jī)理進(jìn)行探討;此外考慮到很少有工作將成核和多維生長(zhǎng)結(jié)合一起進(jìn)行討論,因此提出參數(shù)貢獻(xiàn)因子來(lái)表征不同降溫
4、速率對(duì)晶體二維尺度生長(zhǎng)和成核的綜合影響。
以尿素晶體二維特征參數(shù)作為主要評(píng)價(jià)指標(biāo),針對(duì)長(zhǎng)棒狀尿素晶體尺寸分布和形貌控制進(jìn)行研究,提出了基于介穩(wěn)區(qū)寬度測(cè)定和二維動(dòng)力學(xué)評(píng)價(jià)結(jié)果的改良操作路線,系統(tǒng)測(cè)定了不同生長(zhǎng)條件下棒狀晶體長(zhǎng)和徑方向上的尺寸分布和對(duì)應(yīng)的長(zhǎng)徑比,以此獲得最優(yōu)的晶體尺寸分布(變異系數(shù)C.V.=31.4)和長(zhǎng)徑比(4.97);并對(duì)最優(yōu)操作路線進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)驗(yàn)證,同時(shí)和傳統(tǒng)操作路線進(jìn)行比較,結(jié)果符合提出路線時(shí)的機(jī)理推測(cè);考
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