碳載Pd-Ru-C催化劑對甲酸的電催化氧化.pdf

1、提高催化劑的活性和貴金屬的利用率是直接甲酸燃料電池研究中的核心技術(shù)，催化劑制備的材料系統(tǒng)、制備方法等是影響催化劑性能的關(guān)鍵。本論文利用液相還原法，制備了直接甲酸燃料電池陽極碳載鈀(Pd/C)催化劑和碳載鈀基釕（Pd-Ru/C）復(fù)合催化劑；考察了制備過程中分散劑，還原劑，溶液酸度及溫度等不同條件對催化劑催化性能的影響，確立催化劑最佳制備條件；結(jié)合 X射線衍射(XRD)、能譜分析（EDS）和熱重分析(TG)和電化學(xué)比表面(ESA)等測試手段

2、對催化劑的結(jié)構(gòu)、組成及其表面特性進行了表征分析；采用循環(huán)伏安法(CV)，線性掃描法(LSV)和計時電流曲線法(CA)等方法，測試催化劑對甲酸的電催化氧化行為；初步探討了甲酸在碳載鈀釕催化劑上氧化的反應(yīng)機理。
　　采用不同溶劑、不同還原劑、不同pH值等條件，利用液相還原法制備了Pd/C催化劑。實驗結(jié)果表明，在乙二醇-甲酸-堿性體系制備的Pd/C催化劑，對甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性和較好的穩(wěn)定性。
　　采用乙二醇-NaB

3、H4液相還原法制備的高分散的Pd-Ru/C催化劑，催化劑中Pd的粒徑小(平均粒徑為3.86nm)，電化學(xué)比表面積大(可達到35.09m2·g-1)。表明催化劑中貴金屬顆粒的分散程度大，因而Pd-Ru/C催化劑對甲酸的電催化活性和穩(wěn)定性都優(yōu)于Pd/C催化劑。
　　研究了不同Pd含量的Pd-Ru/C催化劑對甲酸電催化氧化的性能的影響。結(jié)果表明，Ru/C本身對甲酸氧化沒有明顯的電催化活性，但Ru可以提高Pd/C催化劑對甲酸的電催化氧化活

4、性和穩(wěn)定性。當(dāng)Pd與Ru原子比為3：1時，Pd-Ru/C催化劑對甲酸電催化氧化具有最佳的催化氧化活性和穩(wěn)定性。
　　初步探討了甲酸在Pd-Ru/C催化劑電極上電氧化的氧化機理，結(jié)果表明甲酸在Pd-Ru/C電極上的氧化是完全不可逆的動力學(xué)過程，同時根據(jù)甲酸在Pd-Ru/C電極上氧化時峰電勢與掃速對數(shù)之間的關(guān)系，確定了甲酸在Pd-Ru/C電極上氧化的動力學(xué)參數(shù)、電荷傳遞系數(shù)和擴散系數(shù)。通過測試在不同溫度下Pd-Ru/C催化劑對甲酸電催