碳載Pd及碳載Pd-Pt催化劑對甲酸電催化氧化的研究.pdf

1、本論文主要研究了碳載鈀和碳載鈀鉑催化劑的制備及對甲酸的電催化氧化。用X-射線衍射(XRD)，能譜(EDS)和電化學(xué)比表面積(ESA)等方法對催化劑進行了表征。采用循環(huán)伏安法，線性掃描法，計時電流曲線法，多階電位法測試了催化劑對甲酸電催化氧化的活性和穩(wěn)定性。
　　采用兩種不同方法分別制備了Pd/C催化劑。實驗結(jié)果表明，硼氫化鈉還原法制備的Pd/C催化劑對甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性和較好的穩(wěn)定性。
　　采用兩種不同體系分

2、別制備了Pd/C催化劑。實驗結(jié)果表明，乙二醇體系制備的Pd/C催化劑對甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性。
　　比較三種不同酸度值制備的Pd/C催化劑發(fā)現(xiàn)，pH=8～9制得的Pd/C催化劑對甲酸的電催化氧化具有更高的催化活性。
　　比較兩種不同載體即碳納米管和XC-72活性炭制備的Pd/C催化劑發(fā)現(xiàn)，碳納米管制得的Pd/C催化劑對甲酸的電催化氧化具有較高的催化活性，但是其電勢較正，而且碳納米管的價格較高，不適合用于大規(guī)模的生

3、產(chǎn)。
　　利用硼氫化鈉還原法制備了Pd-Pt/C催化劑。實驗結(jié)果表明，雖然Pd-Pt/C催化劑沒有提高對甲酸的催化活性，但Pt的加入，能夠使催化劑中的金屬Pd更好地分散，降低了催化劑的粒徑，增大了催化劑的比表面積，而且使催化劑的穩(wěn)定性得到提高。當(dāng)Pd-Pt原子比為2:1時，Pd-Pt/C催化劑對甲酸電催化氧化的性能最佳。研究了甲酸在Pd-Pt/C催化劑電極上電氧化的動力學(xué)過程，結(jié)果表明甲酸在Pd-Pt/C電極上的氧化是完全不可逆的

4、動力學(xué)過程，同時確定了甲酸在Pd-Pt/C電極上氧化的動力學(xué)參數(shù)：電荷傳遞系數(shù)為0.22，擴散系數(shù)為4.8×10-6 cm2·s-1。在不同溫度下測試Pd-Pt/C催化劑對甲酸電催化氧化的性能，發(fā)現(xiàn)Pd-Pt/C催化劑對甲酸電催化氧化的活性隨溫度的升高而增大，其反應(yīng)的活化能隨電勢的增加而增大，這說明電位越高，甲酸在Pd-Pt/C催化劑電極上的氧化對溫度越敏感。在不同濃度下測試Pd-Pt/C催化劑對甲酸電催化氧化的性能，發(fā)現(xiàn)Pd-Pt/C