納米復(fù)合催化劑催化氧化環(huán)己烷制丁二酸酐的研究.pdf

1、該文以氣態(tài)環(huán)己烷選擇性催化氧化制取琥珀酸酐為目標(biāo)反應(yīng),采用溶膠—凝膠的方法,在Al<,2>O<,3>和ZRP-5分子篩兩種常規(guī)載體上負(fù)載納米TiO<,2>,從而制得一系列的復(fù)合載體.并以V<,2>O<,5>為主組分,添加不同含量的P、Mo、Sb、K等助劑,制得一系列探索目標(biāo)反應(yīng)的催化劑.用正交實(shí)驗(yàn)法對(duì)催化劑載體、組分以及制備條件等進(jìn)行優(yōu)化篩選.催化反應(yīng)在常壓微型固定床反應(yīng)器中進(jìn)行.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,復(fù)合載體、催化劑組成、反應(yīng)條件均對(duì)目標(biāo)反應(yīng)

2、產(chǎn)生較大的影響.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:納米復(fù)合載體上TiO<,2>的含量對(duì)載體性能影響較大,其負(fù)載量以10%為宜;活性最好的催化劑組成為:V<,2>O<,5>負(fù)載量為載體質(zhì)量的5.5%、P與V的原子比為1.5、Mo含量為1.15%、Sb含量為0.5%、K含量為3.8%.借助差熱—熱重分析(DTA-TG)、X-射線衍射(XRD)、傅立葉—紅外(FT-IR)和TEM等表征手段,研究了催化劑和載體熱處理過程中的物理化學(xué)變化、表面結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)、表面形

3、貌.結(jié)果表明:TiO<,2>在600℃左右就開始晶型轉(zhuǎn)變,最大失重范圍與相變溫度一致;轉(zhuǎn)變過程中納米粒子在載體上分散良好,負(fù)載的納米粒子和載體之間存在一定的作用,催化劑對(duì)環(huán)己烷的主要吸附位為V=O和Mo=O.XRD和TEM測(cè)試結(jié)果顯示,復(fù)合載體仍保留著Al<,2>O<,3>和ZRP-5的骨架,負(fù)載在Al<,2>O<,3>上的TiO<,2>粒徑約為35 nm、而負(fù)載在ZRP-5分子篩上的粒徑約為26nm,并且兩種載體中TiO<,2>都以銳