多孔銅鈰基納米催化材料的制備、表征及其催化性能的研究.pdf

1、近年來(lái)，化石能源的大量消耗導(dǎo)致的溫室效應(yīng)和資源枯竭等問(wèn)題日益突出。氫能作為一種安全可再生、無(wú)污染的新型能源，受到廣泛關(guān)注。其中，質(zhì)子交換膜燃料電池是較為有效的氫能利用方式。然而，目前所用的氫燃料中常含有0.3-1％的CO，會(huì)毒化燃料電池的Pt電極，縮短電池使用壽命。采用CO優(yōu)先氧化去除所含氫燃料中微量CO是最為有效的氫燃料凈化途徑之一。而貴金屬和非貴金屬催化劑是可應(yīng)用于富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化的兩類主要的催化劑。CeO2-CuO基催化劑作

2、為非貴金屬催化劑的代表逐漸成為研究熱點(diǎn)。CeO2-CuO基非貴金屬催化劑原料來(lái)源廣泛，價(jià)格便宜，對(duì)CO有較高轉(zhuǎn)化率，對(duì)CO2有較好選擇性，在較高溫度有較好催化活性。然而，這類催化劑反應(yīng)溫度窗口較窄，限制了其實(shí)際應(yīng)用。
　　針對(duì)上述CeO2-CuO基催化劑的應(yīng)用瓶頸問(wèn)題，本文采用膠體晶體模板法，結(jié)合前驅(qū)體熱分解方法，制備了一系列多孔CeO2-CuO基催化材料，對(duì)其富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究，獲得了在較寬溫度窗口具有優(yōu)異

3、催化性能的CeO2-CuO基催化材料，該類催化材料在質(zhì)子燃料膜電池氫燃料凈化領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值。
　　本文第一章對(duì)氫能與質(zhì)子燃料膜電池進(jìn)行了概述，并對(duì)富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化催化材料的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述。
　　本文第二章以膠體晶體為模板，利用前驅(qū)體熱分解方法制備了一系列多孔CeO2-CuO基催化材料。所制備的CeO2-CuO基催化材料具有連貫有序的大孔結(jié)構(gòu)，孔徑約為200 nm。同時(shí)，大孔結(jié)構(gòu)的孔壁存在3-4nm的介孔，形

4、成大孔-介孔共存的多孔結(jié)構(gòu)。這類大孔-介孔結(jié)構(gòu)共存的多孔結(jié)構(gòu)的形成，導(dǎo)致CeO2-CuO基催化材料具有較大的比表面積，CeO2與CuO之間產(chǎn)生強(qiáng)的協(xié)同相互作用，使其在富氫氣氛中具有優(yōu)異的CO優(yōu)先氧化性能。同時(shí)，通過(guò)在CeO2-CuO基催化材料中引入Co3O4和Fe2O3等助催化劑，可在一定程度上調(diào)節(jié)CO優(yōu)先氧化反應(yīng)的溫度窗口，使其在較寬的反應(yīng)溫度窗口展現(xiàn)出優(yōu)異的CO優(yōu)先氧化性能。
　　本文第三章以膠體晶體為模板，利用前驅(qū)體熱分解方

5、法制備了多孔CeO2，并采用沉積-沉淀法在CeO2上負(fù)載了CuO，制備了多孔CuO/CeO2基催化材料。所制備的多孔CuO/CeO2基催化材料孔徑均一，連貫有序，比表面積較大。CuO/CeO2基催化材料在富氫氣氛中CO優(yōu)先氧化的反應(yīng)活性測(cè)試顯示，CO選擇性隨著CuO負(fù)載量的增加而升高，當(dāng)CuO負(fù)載量達(dá)到10％時(shí)，對(duì)CO選擇性達(dá)到最佳。此時(shí)，CuO多以高分散狀態(tài)分布于CeO2表面，高分散的CuO物種與CeO2間的強(qiáng)的相互協(xié)同作用，極大地促