鈰基核殼納米材料的制備及其催化性能的研究.pdf

1、空氣污染已成為了中國(guó)乃至全球的世界性難題，這主要是由過(guò)多依賴(lài)化石燃料的工業(yè)化發(fā)展以及汽車(chē)保有量迅猛增加造成的。因此，脫除CO迫在眉睫，而CO催化氧化作為簡(jiǎn)便節(jié)能的CO脫除方法成為了研究焦點(diǎn)。在CO催化劑中，氧化鈰(CeO2)因?yàn)閾碛胸S富的氧空位缺陷，高儲(chǔ)氧能力和Ce3+/Ce4+電子對(duì)的氧化還原特性，能夠提高CO催化氧化反應(yīng)速率，而得到廣泛的關(guān)注。鈰基納米材料的催化活性的影響因素有很多，如形貌、氧空位、界面結(jié)構(gòu)、暴露的晶面和納米復(fù)合材料

2、間的協(xié)同作用等。本文的研究?jī)?nèi)容是以殼聚糖為軟模板，利用簡(jiǎn)單的溶劑熱法可控制備了CeO2核殼納米球，并用沉淀沉積法在其表面負(fù)載貴金屬金進(jìn)行化學(xué)改性來(lái)提高樣品的CO催化性能。本課題的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:
　　1.氧化鈰核殼納米球的制備及其催化性能的研究
　　我們以殼聚糖為軟模板通過(guò)溶劑熱的方法制備了大小均勻，分散性良好的CeO2核殼納米球。為了進(jìn)一步研究核殼納米球的形成機(jī)理和殼聚糖在反應(yīng)中的作用，我們進(jìn)行了一系列的對(duì)比實(shí)驗(yàn)。

3、結(jié)果表明，CeO2核殼納米球的形成經(jīng)歷了CeO2納米晶的形成、不定向自組裝以及部分納米晶的溶解過(guò)程。通過(guò)與沒(méi)有殼聚糖參與制備的CeO2類(lèi)立方塊對(duì)比發(fā)現(xiàn)，在整個(gè)形成過(guò)程中，作為軟模板和還原劑，殼聚糖起到了重要作用，改變了CeO2的形貌和暴露晶面。更重要的是，殼聚糖的存在顯著增加了CeO2中的氧空位數(shù)量，從而提高了催化效能。
　　2.載金氧化鈰核殼納米球的制備及其催化性能的研究
　　為了提高CeO2的催化性能，我們對(duì)制備的CeO

4、2核殼納米球進(jìn)行化學(xué)改性——負(fù)載貴金屬金納米顆粒。本節(jié)通過(guò)沉淀沉積法把不同量的金負(fù)載到CeO2核殼納米球和類(lèi)立方塊上，制備出一系列不同載金量的樣品。我們通過(guò)SEM-EDSmapping、XPS、H2-TPR、CO催化氧化等測(cè)試對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行表征。EDS mapping的測(cè)試結(jié)果表明，金在CeO2上呈均勻分布狀態(tài)。載金后的氧化鈰的氧空位數(shù)量明顯增加，還原性能得到顯著改善，進(jìn)而使催化性能得到顯著的提高。另外，載體是具有介孔結(jié)構(gòu)的氧化鈰，能夠