稀土元素摻雜二氧化鈦光學(xué)材料的結(jié)構(gòu)和光學(xué)特性研究.pdf

1、寬禁帶半導(dǎo)體光學(xué)材料二氧化鈦（TiO2）以其優(yōu)良的光電性能、高光能轉(zhuǎn)換效率、強氧化性、無毒等特性，在太陽能電池及光催化等技術(shù)領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用，使其成為當前的研究熱點。然而，由于TiO2材料本身的屬性，許多潛在的應(yīng)用受到嚴重的限制，其中禁帶寬度較大（~3.2 eV）與銳鈦礦相位的亞穩(wěn)定性是影響其應(yīng)用的主要因素。利用金屬及非金屬離子摻雜改性是拓展二氧化鈦應(yīng)用的重要手段之一。稀土元素的豐富能級結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)異的光、電、磁和催化性能，從而在半

2、導(dǎo)體材料領(lǐng)域得到重要關(guān)注。近年，稀土元素（La，Ce，Pr，Eu，Dy等）摻雜TiO2在光催化、太陽能電池及氣敏傳感器等領(lǐng)域獲得了大量的理論及實驗研究，結(jié)果表明稀土元素摻雜可以有效改善TiO2的光催化特性以及提高銳鈦礦相的穩(wěn)定性。本文研究了稀土元素銩（Tm）及釹（Nd）摻雜對銳鈦礦相及金紅石相TiO2的結(jié)構(gòu)和性能的影響。該研究基于密度泛函理論的CASTEP模塊，采用GGA-PBE泛函構(gòu)造了不同摻雜濃度模型，通過量子力學(xué)第一性原理計算分析

3、了稀土元素Tm及Nd分別摻雜TiO2體系的能帶結(jié)構(gòu)、電子態(tài)密度及光學(xué)性質(zhì)。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴利用稀土元素Tm替位摻雜銳鈦礦相及金紅石相TiO2中的Ti原子，構(gòu)建了三種不同摻雜濃度（1.39 at％，2.08 at%及4.17 at%）的物理模型，計算分析了摻雜體系的電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)吸收特性等。能帶結(jié)構(gòu)及電子態(tài)密度研究結(jié)果表明，由于稀土元素Tm的引入，在TiO2禁帶中形成了Tm-4f雜質(zhì)能級，從而有效地減小了其帶隙寬度。其中

4、，銳鈦礦相在1.39 at%的摻雜濃度下帶隙寬度減小約0.24 eV，金紅石相在4.17 at%的摻雜濃度下帶隙寬度減小約0.13 eV。光學(xué)特性分析結(jié)果表明，稀土Tm摻雜銳鈦礦相TiO2體系的光學(xué)吸收譜具有明顯紅移特性。⑵利用稀土元素Nd替位摻雜銳鈦礦相及金紅石相TiO2中的Ti原子，構(gòu)建了三種不同摻雜濃度（1.39 at%，2.08 at%及4.17at%）的物理模型，計算分析了摻雜體系的電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)吸收特性等。能帶結(jié)構(gòu)及電子態(tài)密