固體NMR研究低碳烷烴與金屬有機(jī)框架材料UiO-67間的相互作用.pdf

1、金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)材料（MOFs材料）是一種具有優(yōu)良的孔道結(jié)構(gòu)，極高的比表面積的多孔材料。在氣體儲(chǔ)存，吸附分離和催化等重要領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。尤其是在能源氣體吸附儲(chǔ)存以及化學(xué)物質(zhì)吸附分離方面，MOFs材料作為一種理想的儲(chǔ)能材料以及分離材料，近些年來(lái)，受到了廣泛關(guān)注和研究，人們?cè)O(shè)計(jì)出了多系列MOFs材料用來(lái)儲(chǔ)存甲烷等清潔的能源氣體以及分離化學(xué)物質(zhì)。因此，探究MOFs材料的主客體相互作用是非常重要的，有利于探究結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系。
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2、研究主要內(nèi)容包括：⑴吸附劑和吸附質(zhì)之間的主客體相互作用在MOFs材料的氣體吸附和化學(xué)物質(zhì)分離中起到至關(guān)重要的作用。利用固體NMR技術(shù)研究了室溫下UiO-67與吸附的低碳烷烴（包括甲烷、乙烷以及丙烷）之間的相互作用。二維1H EXSY和1H-13C HETCOR實(shí)驗(yàn)給出了UiO-67與吸附的低碳烷烴之間具有相互作用的直接證據(jù)。從自旋擴(kuò)散曲線可以看出，甲烷比乙烷、丙烷更容易進(jìn)入U(xiǎn)iO-67的骨架中。而且，自旋擴(kuò)散MAS NMR實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了

3、甲烷主要吸附在金屬籠而丙烷的主要吸附位點(diǎn)由于空間位阻效應(yīng)遠(yuǎn)離金屬籠。該工作有助于對(duì)MOFs吸附甲烷時(shí)的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)的關(guān)系有一個(gè)更好的理解。⑵利用固體NMR技術(shù)深入研究了MIL-53對(duì)于苯乙烯和乙基苯的分離機(jī)制。首先，通過(guò)一維1H、13C和27Al NMR實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)吸附的苯乙烯和乙基苯對(duì)MIL-53的框架結(jié)構(gòu)的影響不同。從1H-13C S-RESPDOR NMR實(shí)驗(yàn)可以觀察出苯乙烯比乙基苯與MIL-53有更強(qiáng)的相互作用。另外，13C