反射電子能量損失能譜學(xué)中的Monte Carlo方法和其應(yīng)用研究.pdf

1、最近幾十年隨著納米材料研究的興起與發(fā)展，材料表面與其所處的環(huán)境相互作用所導(dǎo)致的表面性質(zhì)越來越吸引研究者的目光。一大批專門表征材料表面的分析手段被發(fā)明，而對這些表面分析手段的進(jìn)一步研究，逐漸成為物理領(lǐng)域中的一個重要分支-表面分析科學(xué)。在表面分析領(lǐng)域的種種表征手段中，表面電子能譜分析技術(shù)應(yīng)用相當(dāng)廣泛。表面電子能譜分析技術(shù)的迅速發(fā)展和廣泛利用，需要理論方面的研究支持。電子在固體表面的輸運(yùn)與散射過程是表面電子能譜分析技術(shù)的物理基礎(chǔ)，因此對電子在

2、材料表面附近的散射過程及相應(yīng)的截面的準(zhǔn)確描述是表面電子能譜理論研究的關(guān)鍵。通過仔細(xì)分析，電子在固體表面附近的散射過程可以簡化為能量不發(fā)生任何損失的彈性散射以及能量發(fā)生損失的非彈性散射。電子與原子的彈性碰撞已經(jīng)有了較為透徹的研究，而Mott的彈性散射截面是最為準(zhǔn)確的描述。另一方面，Ritchie在1957年提出一個處理電子材料表面相互作用時的表面激發(fā)的理論模型，隨后很多研究都計算了空間位置相關(guān)的非彈性散射截面。結(jié)合這兩個截面，蒙特卡洛方法

3、被廣泛的應(yīng)用在表面電子能譜的理論研究中。近年來實驗樣品制備方法越來越完善，表面電子能譜的實驗測量也越來越精確，然而相應(yīng)的理論研究并沒有跟上實驗發(fā)展的腳步。目前的研究中，還沒有形成一套能夠有效的研究真實樣品表面形貌對表面電子能譜造成影響的定量分析方法。
　　 在上述的研究背景下，本博士論文工作主要圍繞著以下兩點展開:首先，我們研究了真實樣品形貌、表面碳污染層以及非彈性散射截面中負(fù)值部分對表面電子能譜的影響，建立了理想表面與粗糙表面

4、的材料表面激發(fā)參數(shù)數(shù)據(jù)庫;其次，我們發(fā)展出了一套全新的反射電子能量損失譜的解譜方法，逆蒙特卡洛方法，可從實驗?zāi)茏V出發(fā)提取出相應(yīng)材料的光學(xué)常數(shù)。最后我們通過離散偶極子近似研究了任意納米結(jié)構(gòu)的局域表面等離子體激發(fā)，并模擬出相應(yīng)的電子能量損失譜。本文共包含以下五章:
　　 第一章，介紹了表面電子能譜技術(shù)的基本原理與發(fā)展趨勢，概述了電子與固體及表面的相互作用理論、蒙特卡洛模擬方法在表面電子能譜領(lǐng)域的應(yīng)用。其次，概述了馬爾可夫鏈蒙特卡洛方

5、法和模擬退火法，闡明了研究目的和待完成的工作。
　　 第二章，首先介紹了表面等離激元與體等離激元的定義與研究背景，而表面激發(fā)參數(shù)是用來描述一個電子經(jīng)過材料表面時發(fā)生表面等離激元激發(fā)的概率，用于評估實驗?zāi)茏V中表面激發(fā)的貢獻(xiàn)。通過比較半經(jīng)典框架和量子框架下材料表面附近的非彈性散射截面值，我們討論了半經(jīng)典模型計算表面激發(fā)參數(shù)的準(zhǔn)確性。結(jié)合各方法對所需計算量的考量，使用半經(jīng)典模型建立了多種材料的表面激發(fā)參數(shù)數(shù)據(jù)庫。另外，大多數(shù)的實際樣品

6、表面形貌并不是理想平面，而有一定的粗糙度，我們采用有限三角形網(wǎng)格法通過真實樣品的原子力顯微鏡圖像來構(gòu)建出樣品真實的表面形貌。基于這些構(gòu)建出的粗糙表面，我們也建立了粗糙樣品的表面激發(fā)參數(shù)數(shù)據(jù)庫。
　　 第三章，中研究了真實樣品表面形貌對反射電子能量損失譜的影響。由于樣品表面形貌很難在數(shù)學(xué)上給予一般性描述，因此很少有對此的計算研究。本文中，我們不討論一般性的粗糙面的數(shù)學(xué)模型，而是直接使用有限三角形網(wǎng)格法來構(gòu)建真實的全三維粗糙表面形貌

7、，并在蒙特卡洛模擬中考慮了表面激發(fā)效應(yīng)，從而能夠定量的分析表面粗糙度與表面激發(fā)效應(yīng)協(xié)同對反射電子能量損失譜造成的影響。對于薄膜樣品，膜厚與襯底材料都會對反射電子能量損失譜造成影響。為此我們建立了電子與多層結(jié)構(gòu)樣品的相互作用模型，在此基礎(chǔ)上計算了相應(yīng)的依賴于深度的電子非彈性散射截面，利用蒙特卡洛方法對硅襯底上鐵膜的反射電子能量損失譜進(jìn)行了模擬，以該例分析了表面激發(fā)與界面激發(fā)。我們進(jìn)一步研究了樣品表面碳污染層對反射電子能量損失譜的影響，給出

8、了避免碳污染層信號出現(xiàn)在能譜中的閾值入射電子能量。最后研究了在量子框架下理論計算非彈性微分散射截面時出現(xiàn)的負(fù)值問題，發(fā)展出一種對負(fù)值概率進(jìn)行抽樣的方法。對硅的計算結(jié)果表明，考慮了負(fù)微分截面后，模擬的反射電子能量損失譜更加符合實驗結(jié)果。
　　 第四章，介紹了我們最近發(fā)展出的一種用于分析反射電子能量損失譜的新型蒙特卡洛計算技術(shù)-逆蒙特卡洛方法，闡述了發(fā)展該方法的出發(fā)點和主要思想，詳細(xì)地描述了如何通過逆蒙特卡洛方法從實驗反射電子能量損

9、失譜中提取出材料的光學(xué)常數(shù)。其他解譜方法大多使用反卷積數(shù)學(xué)手段來從實驗?zāi)茏V中提取出光學(xué)數(shù)據(jù)，其中為了數(shù)學(xué)方便都要采取極大的近似，而真實的能譜形成過程遠(yuǎn)比卷積復(fù)雜的多。因此，我們拋棄傳統(tǒng)的反卷積手段，直接采用蒙特卡洛方法模擬的電子能譜，將其與實驗?zāi)茏V比較，結(jié)合模擬退火法來不斷的調(diào)整作為蒙特卡洛模擬輸入?yún)?shù)的材料光學(xué)常數(shù)。通過不斷地迭代能譜模擬步驟，最終得到使模擬能譜與實驗?zāi)茏V一致的光學(xué)常數(shù)最佳擬合數(shù)據(jù)。逆蒙特卡洛方法最大的優(yōu)點采用已經(jīng)發(fā)展

10、非常完善的蒙特卡洛方法來處理復(fù)雜的電子與固體相互作用，算得的數(shù)據(jù)更加準(zhǔn)確。我們將該方法成功運(yùn)用到銀和二氧化硅材料的研究中，分析結(jié)果顯示，該方法可以得到非常準(zhǔn)確的光學(xué)數(shù)據(jù)。
　　 第五章，中研究改進(jìn)離散偶極子近似法，以使其能夠模擬任意納米結(jié)構(gòu)的電子能量損失譜。事實上離散偶極子近似法在計算電磁場散射問題以及納米顆粒等離激元激發(fā)問題中發(fā)揮了顯著的作用，然而現(xiàn)有的采用離散偶極子近似方法來進(jìn)行電磁特性分析的軟件都只能計算外光場激發(fā)，并不能