CH4、CO和VOCs完全氧化催化劑(Ir-ZrO2、Ir-CeO2、M-OMS-2)的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)、甲烷和CO的催化燃燒是減少污染物排放的主要途徑。其中甲烷、CO氧化也是評(píng)價(jià)催化劑氧化性能的模型反應(yīng),也是當(dāng)前環(huán)境催化領(lǐng)域非常值得關(guān)注的課題。本論文采用浸漬法制備了一系列的Ir／ZrO2、Ir／CeO2催化劑和OMS-2負(fù)載過(guò)渡金屬氧化物Co、Cu、Fe催化劑,分別用于CH4、CO和VOCs的氧化消除,主要研究結(jié)果如下:
　　 1.Ir／ZrO2催化劑的CH4催化燃燒性能
　　 采用沉淀法制各

2、了ZrO2載體,利用浸漬法制備了不同Ir負(fù)載量的Ir／ZrO2催化劑,并考察了催化劑的CH4催化燃燒性能。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR等技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和Ir物種的存在形式進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,Ir／ZrO2催化劑中Ir是以IrO2形式存在的,Ir／ZrO2催化劑的CH4燃燒表觀活性隨著Ir負(fù)載量的增加而提高,并且催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性和良好的反應(yīng)穩(wěn)定性。在低Ir負(fù)載量(≤1％)時(shí),CH4燃燒的TOF隨著Ir粒子的

3、增大而提高；然而高Ir負(fù)載量(≥1％)時(shí),TOF隨著Ir粒子的增大保持不變。
　　 2.Ir／CeO2催化劑對(duì)CO的催化氧化
　　 采用浸漬法制備了Ir／CeO2催化劑,考察了催化劑對(duì)CO的氧化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著Ir負(fù)載量的增加,Ir／CeO2催化劑的CO氧化活性先上升后下降,當(dāng)Ir的負(fù)載量為1％時(shí),催化劑的活性最高。Ir／CeO2催化劑中Ir以IrO2的形式存在,當(dāng)?shù)拓?fù)載量(≤1％)時(shí)以高分散形式存在;高負(fù)載量(>

4、1％)時(shí)以晶相IrO2的形式存在。隨著Ir負(fù)載量增加,Ir粒子逐漸變大,反應(yīng)比速率和反應(yīng)轉(zhuǎn)換頻率(TOF)逐漸下降,表明小粒子上具有更高的CO反應(yīng)活性。同時(shí)也發(fā)現(xiàn)金屬態(tài)Ir催化劑的CO氧化活性高于氧化態(tài)IrOx催化劑。
　　 3.OMS-2分子篩負(fù)載Co、Cu、Fe氧化物催化劑的VOCs氧化性能
　　 以KMnO4和MnSO4為前軀體,采用回流法合成了氧化錳八面體分子篩(OMS-2)。以O(shè)MS-2為載體采用浸漬法制備了C

5、o／OMS-2、Cu／OMS-2和Fe／OMS-2催化劑,考察了催化劑對(duì)甲苯和乙酸乙酯的催化燃燒性能。掃描電鏡(SEM)、X射線粉末衍射(XRD)表征表明合成的OMS-2分子篩為納米棒狀,且具有典型的cryptomelane結(jié)構(gòu)。氫氣程序升溫還原(H2-TPR)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明OMS-2負(fù)載金屬氧化物具有較低的還原溫度?；钚詼y(cè)試結(jié)果表明催化劑對(duì)乙酸乙酯的氧化活性明顯高于對(duì)甲苯的氧化活性。添加少量的Co、Cu和Fe氧化物(1-2％)有利于提高