稀土和錫改性Co3O4催化劑用于CO、CH4催化氧化.pdf

1、催化氧化既是消除 CO和 CH4對大氣的污染又是可控利用天然氣作為能源行之有效的方法之一。到目前為止,負載型貴金屬催化劑仍是對CO、CH4催化氧化反應(yīng)比較有效的催化劑,但是由于貴金屬的各種局限性,尋找催化活性優(yōu)良的非貴金屬催化劑受到人們廣泛關(guān)注。Co3O4作為一種非貴金屬過渡金屬氧化物由于它本身良好的催化活性而成為人們的研究熱點。
　　第一部分:采用沉淀法制備了一系列不同 Co/Sm摩爾比的催化劑,考察了其CO、CH4催化氧化活性

2、,并通過氮氣吸附脫附(N2-BET)、X射線衍射(XRD)、熱重差熱分析(TG-DSC)、程序升溫還原(H2-TPR)、和 X射線光電子能譜(XPS)等技術(shù)對催化劑進行表征。結(jié)果表明,少量Sm的加入促進了催化劑的催化氧化活性。其原因為Sm的加入形成了無定形鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的SmCoO3并與Co3O4同時存在,使催化劑表面的 Co3+增多,同時形成更多的表面活性氧物種。催化劑Co0.95Sm0.05具有較好的 CH4催化氧化活性,較高的比表面以

3、及良好的抗水穩(wěn)定性,使得催化劑具有良好的潛在應(yīng)用價值。而最優(yōu) CO氧化催化劑 Co0.90Sm0.10在110 oC、有水存時對CO催化氧化反應(yīng)仍出現(xiàn)迅速失活。
　　此外,本論文還系統(tǒng)研究了其它稀土改性的Co0.95Ln0.05(Ln=La, Ce, Y, Pr, Nd)催化劑,發(fā)現(xiàn)加入少量的稀土后催化劑對 CO、CH4的催化氧化活性都明顯提高,其中 Co0.95Ce0.05、Co0.95Y0.05催化劑具有較好的 CO催化氧化活

4、性,加入不同稀土的Co0.95Ln0.05對CH4的催化氧化活性較類似。
　　第二部分:為了改善Co3O4基催化劑的抗水穩(wěn)定性,采用共沉淀法制備了不同Co/Sn摩爾比的催化劑,考察了其CO、CH4催化氧化活性,并通過氮氣吸附脫附(N2-BET)、X射線衍射(XRD)、程序升溫還原(H2-TPR)、X射線光電子能譜(XPS)和紅外光譜(FT-IR)等技術(shù)對催化劑進行表征。與Co3O4相比,加入Sn的樣品在Sn含量較低時,活性不下降;