MOFs的制備及其低溫NH3-SCR脫硝性能研究.pdf

1、化石燃料的燃燒向大氣中排入大量的氮氧化物。氮氧化物能夠引起酸雨、光化學(xué)煙霧等嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題。
　　氮氧化物的控制技術(shù)主要有燃料脫氮、低氮氧化物燃燒和煙氣脫硝三類。煙氣脫硝中應(yīng)用的選擇性催化還原法(SCR)由于具有催化效率高、無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛研究和應(yīng)用。催化劑是SCR法脫硝效率的最關(guān)鍵因素?，F(xiàn)有催化劑存在著低溫效率不高、抗硫抗水性能弱、有毒等缺點(diǎn)，因此開(kāi)發(fā)一種穩(wěn)定高效、無(wú)毒無(wú)害、低溫催化性能優(yōu)良的催化劑是當(dāng)前研究熱點(diǎn)問(wèn)題。<

2、br>　　金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)由于具有巨大的比表面積、較強(qiáng)的吸附能力、長(zhǎng)程有序的孔道結(jié)構(gòu)、可設(shè)計(jì)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、可調(diào)控的孔容孔徑等諸多優(yōu)點(diǎn)而成為一種新型功能材料。目前已被眾多領(lǐng)域廣泛研究。一些MOFs具有可暴露的金屬活性位或在經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單處理后能夠顯示暴露的金屬活性位，因此具有潛在的催化性能。
　　針對(duì)以上問(wèn)題及前提，本論文選用MOFs材料作為SCR催化劑進(jìn)行了合成、表征及機(jī)理分析。主要內(nèi)容與結(jié)果如下:
　　(1)采用溶劑

3、熱法合成了晶粒尺寸均勻、晶型為正八面體的Cu-BTC樣品。通過(guò)X-射線光電子能譜、掃描電鏡等研究確定了合成Cu-BTC樣品過(guò)程中產(chǎn)生的雜質(zhì)的主要成分、形貌及性狀。通過(guò)傅里葉紅外測(cè)試、熱分析等明確了Cu-BTC在加熱的條件下脫除絡(luò)合的水分子的過(guò)程。發(fā)現(xiàn)了在氮?dú)鈿夥障峦ㄟ^(guò)煅燒使Cu(Ⅱ)中心活性位暴露從而使Cu-BTC具有催化活性的方法。
　　(2)在惰性氣體的保護(hù)下，用煅燒法對(duì)Cu-BTC樣品進(jìn)行了活化。發(fā)現(xiàn)活化后的Cu-BTC具有

4、較好的低溫催化活性;最佳活化溫度為230℃。通過(guò)X-射線光電子能譜(XPS)、電子順磁(EPR)等表征手段監(jiān)測(cè)到了活化前后及反應(yīng)前后的Cu-BTC樣品中Cu2+粒子的變化;通過(guò)原位紅外(In-situ FTIR)技術(shù)，觀察到了Cu-BTC樣品對(duì)NH3的吸附過(guò)程及消耗過(guò)程并監(jiān)測(cè)到了NH3吸附到Cu(Ⅱ)上形成的Cu(Ⅱ)…NH3物種。
　　(3)用水熱法合成了MOF-5和MIL-101(Cr)兩種MOFs;對(duì)MOF-5的表征發(fā)現(xiàn)，M