基于MIL-100(Fe)的雙金屬M(fèi)OFs催化劑的制備及NH3-SCR催化反應(yīng)的研究.pdf

1、碩士學(xué)位論文基于基于MIL100（Fe）的雙金屬的雙金屬M(fèi)OFs催化劑的催化劑的制備及制備及NH3SCR催化反應(yīng)的研究催化反應(yīng)的研究SynthesisofBimetallicMOFsBasedonMIL100(Fe)asCatalystfiveCatalyticReductionwithNH3作者姓名：張旺學(xué)科、專業(yè)：環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)號(hào)：21418098指導(dǎo)教師：石勇完成日期：2017年5月3日大連理工大學(xué)DalianUniversit

2、yofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文I摘要對(duì)NOx的有效治理是我國(guó)現(xiàn)階段應(yīng)解決的主要環(huán)境問(wèn)題之一。氨選擇性催化還原技術(shù)(NH3SCR)具有成本低、效率高的優(yōu)點(diǎn)，成為應(yīng)用最廣泛和研究最為深入的NOx去除技術(shù)之一。NH3SCR技術(shù)的關(guān)鍵在于催化劑的開(kāi)發(fā)與選擇，催化劑性能決定著催化反應(yīng)的效率。金屬有機(jī)骨架化合物(MOFs)具有較大的比表面積、有序的孔道結(jié)構(gòu)和豐富的金屬活性位，在當(dāng)今催化領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注，目前的研究不僅僅局限在制

3、備單金屬活性位點(diǎn)的MOFs材料，而是可以構(gòu)建具有雙金屬活性位點(diǎn)的MOFs，通過(guò)金屬間的協(xié)同效應(yīng)及電子結(jié)構(gòu)的改變等提高催化性能。迄今為止，MOFs應(yīng)用于脫硝領(lǐng)域的報(bào)道尚較少，但一直被認(rèn)為是很有應(yīng)用前景的新型催化材料。本研究中，選取MIL100(Fe)材料為基礎(chǔ)，利用溶劑熱和低溫負(fù)載的方法分別合成MIL100(FeMn)和CuMIL100(Fe)催化劑并利用其催化NH3SCR反應(yīng)，通過(guò)一系列表征技術(shù)研究了催化劑的物理化學(xué)特性。研究成果如下：

4、(1)采用溶劑熱直接合成法成功制備MIL100(FeMn)催化劑。通過(guò)優(yōu)化各項(xiàng)條件包括溶劑、金屬比例、活化溫度等，得到以水作為溶劑，F(xiàn)eMn比例1:1，經(jīng)由100C真空活化的材料具備最佳NH3SCR效率，其在260330C溫度窗口下的NOx轉(zhuǎn)化率可達(dá)90%以上，最高可達(dá)98.22%，優(yōu)于單金屬M(fèi)OFs催化劑，并且該催化劑具有良好的抗硫抗水性。(2)通過(guò)原位紅外光譜表征得知，MIL100(FeMn)催化劑的NH3SCR反應(yīng)遵循ER機(jī)理。其