紫細菌原初反應中外周捕光天線LH2的超快光動力學過程研究.pdf

1、光合作用是自然界中的有機生物吸收太陽光能并將其轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的化學能的重要途徑。光合作用功能體中的光能收集系統(tǒng)一外周捕光天線系統(tǒng)(nght—harvesting2)主要是以細菌葉綠素分子為基礎的有機復合體，其中還包含了類胡蘿卜素(carotenoid)和穩(wěn)固其結(jié)構(gòu)的蛋白質(zhì)分子。解析紫細菌外周捕光天線LH2的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，在LH2中有兩層環(huán)狀排列的細菌葉綠素分子，根據(jù)吸收峰位置分別被稱為B800和B850；LH2中的類胡蘿卜素分子跨膜排列于B

2、800環(huán)和B850環(huán)之間。光合作用的原初反應起始于天線系統(tǒng)對光能的吸收，能量通過高效、快速的傳遞最終陷獲于反應中心，所有這些過程都僅僅發(fā)生在幾百飛秒到幾十皮秒時間范圍內(nèi)。超快激光光譜學技術的發(fā)展為人們研究原初反應中光誘導的一系列超快過程提供了極為重要的實驗手段。同時，近年來分子生物學、基因工程及點突變技術的快速發(fā)展，為人們揭示光合作用原初反應中的光物理、光化學機制奠定了重要的分子學基礎。本論文主要利用飛秒光譜技術對紫細菌肋Rb.Spha

3、eroides601外周捕光天線復合體LH2超快光動力學過程進行了研究，所得到的主要結(jié)果如下， 1．利用從紫細菌肋．Sphaeroides601所提取出的外周捕光天線LI{2一RS601以及其不同洲值酸化樣品(部分和全部去除B800分子LH2)并采用不同波長下的飛秒單色泵浦探測技術詳細研究了LH2中B800一B850間和B850內(nèi)部的能量傳遞動力學過程。通過對野生型與部分／完全去B800分子LH2的比較研究，得到如下結(jié)論：激發(fā)波

4、長小于820nm時，激發(fā)B800吸收帶所得到的動力學過程包含著光吸收過程(photoabsorption)和光漂白過程(photobleaching)，這兩個過程分別源自B850上激子帶和B800吸收帶的直接激發(fā)；激發(fā)波長大于820nm時，激發(fā)B850吸收帶時野生和酸化樣品都表現(xiàn)出了相同的動力學過程，說明去除B800分子對B850帶的能量傳遞過程沒有明顯的影響。 2．通過飛秒單色和雙色泵浦探測技術研究類胡蘿卜素突變對外周捕光天線

5、LH2能量傳遞過程的影響。野生型LH2一RS60l通過化學突變將原有的包含十個共軛雙鍵的類胡蘿卜素s曲eroidene替換成包含九個共軛雙鍵的neurosD0rene形成了一種新的綠色突變體GⅥ300。通過實驗得到如下結(jié)論：突變使LH2的類胡蘿卜素吸收峰蘭移20nm，導致能量給體(donor)B800和介體(bridge)類胡蘿卜素之間能級間隔的加寬，使得B800向B850的能量傳遞速率減小，同時也導致了B850內(nèi)部的激發(fā)能量在傳遞過程

6、中的重新分布，但是B850單重態(tài)的壽命并未發(fā)生改變。 3．利用穩(wěn)態(tài)吸收譜、穩(wěn)態(tài)熒光光譜以及飛秒瞬態(tài)吸收譜的光譜電化學技術(spectroelectrochemistry)，我們研究了在電化學氧化的影響下LH2能量傳遞過程的變化情況。通過對實驗結(jié)果的綜合分析我們得到如下結(jié)論：電化學氧化使得LH2中B800和B850產(chǎn)生細菌葉綠素陽離子，這些陽離子導致了LH2的穩(wěn)態(tài)吸收峰發(fā)生變化，同時B850的自發(fā)輻射熒光也發(fā)生了非常明顯的淬滅現(xiàn)象