紫細(xì)菌原初反應(yīng)中外周捕光天線LH2的超快光動(dòng)力學(xué)過(guò)程研究.pdf

1、光合作用是自然界中的有機(jī)生物吸收太陽(yáng)光能并將其轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的化學(xué)能的重要途徑。光合作用功能體中的光能收集系統(tǒng)一外周捕光天線系統(tǒng)(nght—harvesting2)主要是以細(xì)菌葉綠素分子為基礎(chǔ)的有機(jī)復(fù)合體，其中還包含了類胡蘿卜素(carotenoid)和穩(wěn)固其結(jié)構(gòu)的蛋白質(zhì)分子。解析紫細(xì)菌外周捕光天線LH2的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)，在LH2中有兩層環(huán)狀排列的細(xì)菌葉綠素分子，根據(jù)吸收峰位置分別被稱為B800和B850；LH2中的類胡蘿卜素分子跨膜排列于B

2、800環(huán)和B850環(huán)之間。光合作用的原初反應(yīng)起始于天線系統(tǒng)對(duì)光能的吸收，能量通過(guò)高效、快速的傳遞最終陷獲于反應(yīng)中心，所有這些過(guò)程都僅僅發(fā)生在幾百飛秒到幾十皮秒時(shí)間范圍內(nèi)。超快激光光譜學(xué)技術(shù)的發(fā)展為人們研究原初反應(yīng)中光誘導(dǎo)的一系列超快過(guò)程提供了極為重要的實(shí)驗(yàn)手段。同時(shí)，近年來(lái)分子生物學(xué)、基因工程及點(diǎn)突變技術(shù)的快速發(fā)展，為人們揭示光合作用原初反應(yīng)中的光物理、光化學(xué)機(jī)制奠定了重要的分子學(xué)基礎(chǔ)。本論文主要利用飛秒光譜技術(shù)對(duì)紫細(xì)菌肋Rb.Spha

3、eroides601外周捕光天線復(fù)合體LH2超快光動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了研究，所得到的主要結(jié)果如下， 1．利用從紫細(xì)菌肋．Sphaeroides601所提取出的外周捕光天線LI{2一RS601以及其不同洲值酸化樣品(部分和全部去除B800分子LH2)并采用不同波長(zhǎng)下的飛秒單色泵浦探測(cè)技術(shù)詳細(xì)研究了LH2中B800一B850間和B850內(nèi)部的能量傳遞動(dòng)力學(xué)過(guò)程。通過(guò)對(duì)野生型與部分／完全去B800分子LH2的比較研究，得到如下結(jié)論：激發(fā)波

4、長(zhǎng)小于820nm時(shí)，激發(fā)B800吸收帶所得到的動(dòng)力學(xué)過(guò)程包含著光吸收過(guò)程(photoabsorption)和光漂白過(guò)程(photobleaching)，這兩個(gè)過(guò)程分別源自B850上激子帶和B800吸收帶的直接激發(fā)；激發(fā)波長(zhǎng)大于820nm時(shí)，激發(fā)B850吸收帶時(shí)野生和酸化樣品都表現(xiàn)出了相同的動(dòng)力學(xué)過(guò)程，說(shuō)明去除B800分子對(duì)B850帶的能量傳遞過(guò)程沒(méi)有明顯的影響。 2．通過(guò)飛秒單色和雙色泵浦探測(cè)技術(shù)研究類胡蘿卜素突變對(duì)外周捕光天線

5、LH2能量傳遞過(guò)程的影響。野生型LH2一RS60l通過(guò)化學(xué)突變將原有的包含十個(gè)共軛雙鍵的類胡蘿卜素s曲eroidene替換成包含九個(gè)共軛雙鍵的neurosD0rene形成了一種新的綠色突變體GⅥ300。通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到如下結(jié)論：突變使LH2的類胡蘿卜素吸收峰蘭移20nm，導(dǎo)致能量給體(donor)B800和介體(bridge)類胡蘿卜素之間能級(jí)間隔的加寬，使得B800向B850的能量傳遞速率減小，同時(shí)也導(dǎo)致了B850內(nèi)部的激發(fā)能量在傳遞過(guò)程

6、中的重新分布，但是B850單重態(tài)的壽命并未發(fā)生改變。 3．利用穩(wěn)態(tài)吸收譜、穩(wěn)態(tài)熒光光譜以及飛秒瞬態(tài)吸收譜的光譜電化學(xué)技術(shù)(spectroelectrochemistry)，我們研究了在電化學(xué)氧化的影響下LH2能量傳遞過(guò)程的變化情況。通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的綜合分析我們得到如下結(jié)論：電化學(xué)氧化使得LH2中B800和B850產(chǎn)生細(xì)菌葉綠素陽(yáng)離子，這些陽(yáng)離子導(dǎo)致了LH2的穩(wěn)態(tài)吸收峰發(fā)生變化，同時(shí)B850的自發(fā)輻射熒光也發(fā)生了非常明顯的淬滅現(xiàn)象