捕光天線蛋白復合物Ⅱ橢圓畸變的分子動力學模擬.pdf

1、捕光天線蛋白復合物Ⅱ(Light harvesting complexⅡ，LH2)可高效收集太陽能，并迅速將能量相繼傳至捕光天線蛋白復合物Ⅰ(Light harvesting complexI，LH1)和反應中心，為原初電荷反應提供充足的能量。有實驗表明，紫細菌LH2蛋白的橢圓畸變會降低光電轉化過程中的能量傳遞效率。準確的LH2構象和內(nèi)部色素分子排列結構變化可為深入探究能量傳遞提供可靠的結構基礎，但至今尚沒有詳細的LH2橢圓形結構及其由

2、此引起的內(nèi)部B850色素分子空間排列變化的報道，系統(tǒng)的理論和實驗能量傳遞研究因而受到極大的限制。鑒于此，本論文以分子動力學(Molecular Dynamics，MD)為研究手段，基于前人實驗得到的LH2橢圓形結構信息，對LH2的橢圓畸變過程進行了系統(tǒng)研究，對LH2在不同厚度的十二烷基二甲基氧化胺(n-dodecyl-N，N-dimethylamine-N-oxide，LDAO)膜和二肉豆蔻酰磷脂酰膽堿(1，2-dimyristoyl-

3、sn-glycero-3-phosphocholine，DMPC)膜中的動力學穩(wěn)定性進行了初步探討，主要工作和成果如下:
　　1.首次應用拉伸分子動力學(steered molecular dynamics，SMD)模擬方法，對LH2施加有效的外力干涉，模擬其由圓形到橢圓形的完整橢圓畸變過程，最終得到了離心率為0.45～0.68的合理橢圓構象;同時也獲得了在LH2發(fā)生橢圓畸變期間B850色素空間排列方式的變化過程，近距離對葉綠素分

4、子間距離較變形前有顯著縮短，絕大部分都小于8.119(A)，18個B850環(huán)葉綠素分子大致分布在橢圓長軸的兩側，近距離對葉綠素分子相離更近，遠距離對葉綠素分子相離更遠，從分子層面填補了實驗研究LH2橢圓畸變過程中構象及色素空間排列情況的空白。
　　2.為LH2構建厚度為9(A)和15(A)的去污劑LDAO膜環(huán)境，將LH2分別置于兩種厚度的LDAO環(huán)形膜內(nèi)進行MD模擬。結果發(fā)現(xiàn):LH2在兩種不同厚度膜環(huán)境中均能達到穩(wěn)定狀態(tài)。在LDA

5、O膜厚度為9(A)的環(huán)境中，蛋白較初始構象振動較強烈;在兩種厚度不同的膜環(huán)境中，LH2均有發(fā)生橢圓畸變現(xiàn)象，前者離心率0.486左右浮動，后者離心率在0.309左右。LH2橢圓畸變過程中，橢圓長軸基本保持不變，始終在一個方向上伸縮;此外，B850色素環(huán)結構也有相應變形，大多數(shù)近距離對葉綠素分子間距離較初始構象均有一定程度的縮短，少數(shù)近距離對葉綠素分子間距離拉長，且一般分布在橢圓短軸區(qū)域附近;關鍵氨基酸Trp(44、416、509、602

6、、788、835)和Tyr(322、508)同B850葉綠素分子持續(xù)形成氫鍵作用。
　　3.為LH2構建厚度為9(A)和15(A)的DMPC膜環(huán)境，將LH2分別鑲嵌在DMPC膜內(nèi)進行MD模擬。結果發(fā)現(xiàn): LH2在兩種膜環(huán)境中很快達到平衡狀態(tài)，二者較初始構象振動幅度較小且相近;LH2均有小幅度的橢圓形畸變，離心率保持在0.29左右，橢圓長軸始終在大致一個方向上伸縮;同時，多數(shù)近距離對葉綠素分子間距離較初始狀態(tài)均有不同程度的減小，厚度

7、為9(A)的DMPC膜中LH2的近距離對葉綠素858-859距離增大到13(A)左右，厚度為15(A)的DMPC膜中LH2的近距離對葉綠素849-850距離增大到12.76(A)后又縮短到初始狀態(tài)附近的8.305(A)，二者均大致分布在橢圓短軸區(qū)域附近;關鍵氨基酸Trp(44、416、509、602、788、835)跟B850近距離對色素能形成氫鍵作用。
　　4.同純水溶液環(huán)境相比，DMPC膜和LDAO膜對LH2均有一定穩(wěn)定性，L