半導體CuXTe2(X=Ga,In)和ZnGa2X4(X=S,Se)第一性原理研究.pdf

1、量子力學第一性原理方法有時候也稱從頭算法，自20世紀60年代密度泛函理論(DFT)建立并在局域密度近似(LDA)下導出的Kohn-Sham方程以來，一直廣泛應用于凝聚態(tài)物理領(lǐng)域計算電子結(jié)構(gòu)及其特性，它提供了第一性原理和從頭算框架，在這個框架下發(fā)展了各種各樣能帶計算方法。近年來，DFT同分子動力學方法相結(jié)合，在模擬計算、材料性質(zhì)預測、材料的組分預測、材料設(shè)計與合成、以及評價諸多方面有很多突破性的進展，已經(jīng)成為計算材料科學的重要基礎(chǔ)和核心技

2、術(shù)。我們這里采用ABINIT程序，是基于DFT(LDA或GGA)的平面波贗勢法。
　　Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2是具有黃銅礦結(jié)構(gòu)的直接帶隙半導體材料，具有超高的光吸收率、光電轉(zhuǎn)換效率高和良好的熱穩(wěn)定性，其多晶薄膜因具有優(yōu)良的光學特性而引起了人們廣泛的關(guān)注。研究表明黃銅礦型Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2三元化合物具有各不相同的禁帶寬度和霍爾遷移率，能夠進行多種摻雜，光電轉(zhuǎn)換。據(jù)報道，已制備的多晶CIS薄膜太陽電池轉(zhuǎn)換效率達17％，D·Tarrant等人已制作的Cu

3、(Ga, In)(Se，S)2薄膜電池的轉(zhuǎn)換效率達到了15.1％。Cu(Ga, In)Te2屬于具有黃銅礦結(jié)構(gòu)三元化合物Ⅰ-Ⅲ-Ⅵ2本征缺陷型半導體，可沉積為p型薄膜或n型薄膜;其禁帶寬度為1.0～1.24eV，與地面太陽光譜有良好的匹配，在光電轉(zhuǎn)換和太陽能電池等領(lǐng)域有著巨大應用潛力。目前關(guān)于Cu(Ga, In)Te2的性質(zhì)研究主要集中在帶隙和鍵長測量方面，對其結(jié)構(gòu)引起的光學性質(zhì)變化和作用機理等理論研究相對較少，到目前為止，還未曾見到有

4、關(guān)這兩種材料體變模量和光學性質(zhì)的研究。本文采用第一性原理平面波贗勢法，計算晶胞總能量并進行幾何優(yōu)化，得到了這種材料的基態(tài)平衡體積、晶格常數(shù)、原子坐標、體彈性模量和鍵長等幾何參量，并對這種材料的電子結(jié)構(gòu)、光學性質(zhì)進行了系統(tǒng)研究，并與相關(guān)文獻報道的數(shù)據(jù)進行了比較。
　　ZnGa2X4(X=S，Se)是這樣的一族三組態(tài)半導體，化學組成是Ⅱ-Ⅲ2-Ⅵ4(Ⅱ=Zn，Cd，Hg;Ⅲ=Al，Ga，In;Ⅵ=S，Se，Te)。由于其具有透光波段寬

5、、發(fā)光性能好、光學強度高和感光性能好等一系列優(yōu)良特性，是一類具有很強應用前景的光電材料。基于CdGa2S4上的可調(diào)濾波器和CdAl2S4上的紫外探測器已研制出來并得到廣泛應用。到目前為止尚無Ⅱ-Ⅲ2-Ⅵ4族半導體這一系列三元化合物體彈性模量及其彈性性質(zhì)的實驗數(shù)據(jù)，相關(guān)理論工作也很少見。本文在研究ZnGa2S4和ZnGa2Se4兩種晶體結(jié)構(gòu)的時，對其原子坐標進行充分的弛豫，進一步研究了電子能帶結(jié)構(gòu)和體彈性模量。利用基于密度泛函理論贗勢平而