多級孔結(jié)構(gòu)ZSM-5催化劑的制備及其甲苯歧化反應(yīng)性能評價.pdf

1、隨著石油資源的縮減，石油資源的深度開發(fā)與利用成為人們關(guān)注的熱點。ZSM-5分子篩是石油加工中最有潛力的的催化劑之一。例如，它是對二甲苯生產(chǎn)中必不可缺的催化劑。ZSM-5分子篩具有獨特的三維立體孔道結(jié)構(gòu)、可調(diào)節(jié)的硅鋁比、熱穩(wěn)定高和較好的抗積碳能力。近年來，學(xué)者們對其合成方法進(jìn)行優(yōu)化，并且在合成過程中進(jìn)行修飾改性，發(fā)現(xiàn)不同的形貌和結(jié)構(gòu)對其擇形性和轉(zhuǎn)換率均有影響。ZSM-5分子篩屬于微孔沸石分子篩，其微孔的孔道大小不僅限制其應(yīng)用范圍而且限制其

2、催化效率，所以學(xué)者們提出了在微孔結(jié)構(gòu)中引入介孔的設(shè)想，即制備介孔ZSM-5分子篩。介孔ZSM-5分子篩兼具微孔沸石的水熱穩(wěn)定性等優(yōu)點和介孔材料優(yōu)秀的傳質(zhì)性能，可以提高催化劑內(nèi)反應(yīng)物擴散效率，從而提高反應(yīng)活性。目前，向 ZSM-5體系引入介孔的方法中碳模板法操作簡單，方法成熟最易實現(xiàn)。但使用廉價的碳顆粒為模板，無法得到介孔尺寸均一的ZSM-5分子篩。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴利用低純度的TPAOH作為模板劑，通過對合成條件的探索，

3、得到了ZSM-5分子篩。用電子掃描電鏡（SEM）和X射線衍射（XRD）對ZSM-5分子篩的晶體結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，通過調(diào)節(jié)乙醇含量，可以制備出晶粒較大，晶形完美并且無其他晶相的ZSM-5分子篩。⑵以氧化改性的活性炭為硬模板，采用水熱合成法制備多級孔ZSM-5分子篩催化劑。通過SEM、TEM、XRD、氮氣吸附脫附、孔徑分析、NH3-TPD和固定床反應(yīng)對催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明，制備出的ZSM-5分子篩催化劑具有尺寸均一介孔結(jié)構(gòu)