含金屬鈦的新型內嵌富勒烯的合成,分離及性質研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、內嵌富勒烯是指由原子、離子或原子簇嵌入富勒烯碳籠中所形成的一類新型富勒烯,而內嵌混合金屬氮化物原子簇富勒烯(mixed metal nitride clusterfullerenes,MMNCFs)是一類新型的內嵌富勒烯,其內嵌物為由兩到三種不同的金屬所組成的氮化物原子簇。由于MMNCFs可以內嵌具有不同物理性質的兩到三種金屬原子而且所形成的混合金屬氮化物原子簇的組成可變,因此MMNCFs有可能兼具不同金屬原子各自的性質,從而成為多功能

2、綜合的功能材料。本論文首次合成并分離了兩種新型的含金屬Ti的MMNCFs(TiSc2N@C80,TiY2N@C80)以及一種新型的內嵌單金屬氮雜富勒烯(Y@C83N),主要開展了以下幾個方面的工作:
   1.通過直流電弧放電法成功地合成了國際上第一個含有非第三副族金屬原子的內嵌氮化物原子簇富勒烯—TiSc2N@C80,并利用高效液相色譜法對其進行了分離,然后對其分子結構和電子性質進行系統(tǒng)的研究。研究結果表明,金屬Ti的嵌入,對

3、于外部富勒烯碳籠的電子性質產生了很大的影響。特別地,TiSc2N@C80電化學性質與廣泛研究的Sc3N@C80完全不同,表現(xiàn)出可逆的氧化還原行為。2.合成并分離了第一個含Ti的非Sc混合金屬氮化物原子簇富勒烯(MMNCFs)— TiY2N@C80,拓展了含Ti的氮化物原子簇富勒烯的種類。我們對所分離出的TiY2N@C80進行了一系列的光譜表征,并結合理論計算確定了TiY2N@C80的分子結構。發(fā)現(xiàn)TiY2N@C80的還原電位與TiSc2

4、N@C80相比發(fā)生了明顯的負移,表明對于含Ti的MMNCFs來說,內嵌的第三副族金屬原子對于MMNCFs的電子性質有決定性的影響。
   3.通過在原料中將Y/Ti混合,成功地合成并分離了第一個內嵌單金屬氮雜富勒烯Y@C83N。Y@C83N的發(fā)現(xiàn)是目前報導的第三例內嵌氮雜富勒烯,也使得含氮雜環(huán)的富勒烯碳籠從已報道C79N擴展到更大的C83N碳籠。通過光譜表征結合理論計算,確定了Y@C83N的碳籠結構及氮雜環(huán)上N原子的取代位點。4

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