浮石負(fù)載納米鐵的制備及其去除水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的研究.pdf

1、水資源是我們?nèi)祟?lèi)賴(lài)以生存和發(fā)展的重要資源，但隨著城市化與工業(yè)化進(jìn)程的迅猛發(fā)展，絕大多數(shù)城市出現(xiàn)了嚴(yán)重的水質(zhì)問(wèn)題，其中水體重金屬污染尤其突出。重金屬具有移動(dòng)性高，中毒濃度低的特點(diǎn)，在水體中不易被降解，且具有生物富集作用，一旦污染水體不僅難以去除而且會(huì)嚴(yán)重危害水生動(dòng)植物及人類(lèi)的健康。
　　近來(lái)，在環(huán)境污染治理領(lǐng)域，納米零價(jià)鐵(Nanoscalezero-valent iron，NZVI)作為一種新的污染控制技術(shù)倍受關(guān)注。許多學(xué)者對(duì)其處

2、理重金屬污染展開(kāi)了研究，并證明有較好的效果。但納米零價(jià)鐵具有空氣穩(wěn)定性差，易氧化甚至自燃、極易團(tuán)聚的不足，對(duì)其的制備及實(shí)際應(yīng)用提出了很大挑戰(zhàn)。因此，如何克服納米零價(jià)鐵的這些不足成為進(jìn)一步的研究熱點(diǎn)。
　　本論文通過(guò)資料搜集與整理決定使用浮石作為負(fù)載材料，來(lái)制備負(fù)載型納米鐵(Pumice-NZVI，P-NZVI)，并用于Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)溶液的處理。對(duì)P-NZVI進(jìn)行了表征分析、物理屬性分析，探討了P-NZVI去除水中Cr(Ⅵ)

3、、Hg(Ⅱ)的機(jī)理以及環(huán)境因素對(duì)去除效果的影響，并進(jìn)行了相應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究，最后對(duì)P-NZVI的重復(fù)利用性進(jìn)行了驗(yàn)證。本論文的研究主要分為以下五個(gè)部分:
　　1.通過(guò)多組實(shí)驗(yàn)來(lái)探索P-NZVI的最佳制備工藝為:使用液相還原法制備納米零價(jià)鐵，室溫，全程氮?dú)獗Ｗo(hù)，使用體積比為8∶1的醇水混合液溶解FeCl3·6H2O并定容至100 mL，與3.36 g浮石顆粒一同加入三口燒瓶，通入高純N2，保持持續(xù)攪拌，1h后使用蠕動(dòng)泵將100 mL去

4、離子水配成的硼氫化鈉溶液（Fe3+與BH4-的物質(zhì)的量比為1∶5）以1滴／秒的速率緩慢滴加至三口燒瓶中，每滴加10 min，放入超聲波清洗機(jī)超聲2 min(頻率:40 KHz)，全部滴加完成后繼續(xù)攪拌1h，脫氧去離子水清洗三次，每次用水100 mL，使用電熱套65℃加熱烘干，干燥冷卻后收集備用。
　　2.表征分析結(jié)果顯示，NZVI顆粒大小均勻，粒徑在10～20 nm之間，浮石外表粗糙，呈多孔疏松狀，NZVI顆粒較為均勻的分布在浮石

5、表面及其孔道內(nèi)，具有很好的分散性。利用BET N2法檢測(cè)得到P-NZVI的比表面積為32.2 m2/g(NZVI含量為0.28 g，質(zhì)量比為7.7％)，高于其他負(fù)載型納米鐵材料。熱分析儀對(duì)P-NZVI的分析得出P-NZVI在550℃以下具有很好的熱穩(wěn)定性。浮石性質(zhì)堅(jiān)硬，P-NZVI具有較好的機(jī)械性能。
　　3.P-NZVI對(duì)水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除包括物理吸附與化學(xué)還原兩個(gè)過(guò)程，首先通過(guò)浮石優(yōu)良的吸附性能將Cr(Ⅵ)、Hg

6、(Ⅱ)吸附于P-NZVI的表面及內(nèi)部，進(jìn)而通過(guò)NZVI的強(qiáng)還原性將Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)還原為Cr(Ⅲ)、Hg(0)，以達(dá)到去除水中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的目的。同時(shí)對(duì)于Hg(Ⅱ)的去除還包括少量的鐵氧化物、鐵氫氧化物的絮凝作用。
　　4.隨著水中重金屬濃度升高，P-NZVI對(duì)Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除率逐漸降低;隨著實(shí)驗(yàn)污水初始pH的升高，P-NZVI對(duì)Cr(Ⅵ)的去除率逐漸降低，對(duì)Hg(Ⅱ)的去除率逐漸升高;隨著反應(yīng)溫度的升

7、高、NZVI用量的增加，P-NZVI對(duì)Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除率逐漸升高。另外，由于鐵的氫氧化物對(duì)Hg(Ⅱ)具有吸附、絮凝作用，溫度升高會(huì)促使鐵氫氧化物的溶解，pH過(guò)高也會(huì)增大Hg(Ⅱ)的溶解度，因此，溫度過(guò)高、pH過(guò)高，會(huì)使Hg(Ⅱ)的去除率變化有所波動(dòng);NZVI用量過(guò)大，會(huì)造成過(guò)多的鐵被腐蝕進(jìn)而影響Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)的去除。動(dòng)力學(xué)研究也相應(yīng)的證明了以上規(guī)律。P-NZVI對(duì)于Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)具有非常好的去除效果，總體上而