氮化硼負(fù)載銀基復(fù)合材料的制備及其光催化性能的研究.pdf

1、光催化技術(shù)作為一種利用太陽(yáng)能、無(wú)二次污染、能有效的分解有機(jī)污染物和分解水制氫的新型綠色技術(shù)，能夠有效地解決日益加劇的能源短缺和環(huán)境污染問(wèn)題。傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化劑(TiO2、ZnO)，由于禁帶寬度較大，其光響應(yīng)區(qū)域只在紫外光區(qū)，因此光量子和太陽(yáng)光的利用率較低，限制了光催化技術(shù)的發(fā)展與應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)具有可見(jiàn)光響應(yīng)的高催化活性的新型半導(dǎo)體光催化劑已成為光催化領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。銀基半導(dǎo)體光催化劑的帶隙較窄，其具有很強(qiáng)的可見(jiàn)光響應(yīng)和光催化活性。然

2、而，銀基半導(dǎo)體光催化劑的光生電子空穴對(duì)復(fù)合率較高，導(dǎo)致光生載流子的利用率不高，而且具有極強(qiáng)的光腐蝕性，化學(xué)穩(wěn)定性差。因此需要通過(guò)對(duì)其形貌調(diào)控以及與其它物質(zhì)進(jìn)行復(fù)合來(lái)提高銀基光催化材料的光催化活性以及穩(wěn)定性。類石墨烯六方氮化硼(h-BN)納米片具有較大的比表面積，同時(shí)其納米片為少層，是一種良好的催化劑載體，通過(guò)其與銀基光催化劑的復(fù)合，有望促進(jìn)復(fù)合材料光生電子空穴對(duì)的分離，從而提高其可見(jiàn)光下光催化降解有機(jī)污染物的活性和穩(wěn)定性，拓展低成本高比

3、表面積的h-BN與銀基復(fù)合光催化材料在光催化領(lǐng)域的實(shí)際應(yīng)用和發(fā)展。本論文主要研究結(jié)果如下：
　　1.以尿素和硼酸為原料，通過(guò)高溫煅燒制備出類石墨烯h-BN納米片，然后采用簡(jiǎn)單的沉淀法一步合成出新型可見(jiàn)光響應(yīng)的h-BN/Ag2CO3復(fù)合光催化劑。通過(guò)SEM、TEM、XRD、FT-IR、UV-vis DRS、PL等表征手段對(duì)光催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)、組分、光學(xué)性能等進(jìn)行分析。以羅丹明B為環(huán)境污染物，可見(jiàn)光光催化降解的實(shí)驗(yàn)表明，h-BN的引

4、入，不僅明顯提高了h-BN/Ag2CO3復(fù)合光催化劑的催化活性，同時(shí)抑制了銀的還原，提高了材料的穩(wěn)定性。表明h-BN的引入促進(jìn)了復(fù)合光催化劑光生電子空穴對(duì)的有效分離。結(jié)合光催化降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果及自由基的捕獲實(shí)驗(yàn)，探討了h-BN/Ag2CO3復(fù)合光催化劑光催化降解羅丹明B的可能機(jī)理，為h-BN復(fù)合銀基半導(dǎo)體光催化材料的制備與應(yīng)用提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論指導(dǎo)。
　　2.以類石墨烯h-BN納米片為載體，通過(guò)沉淀法合成出不同比例的可見(jiàn)光響應(yīng)的h-B

5、N/Ag3VO4復(fù)合光催化劑。當(dāng)h-BN的含量為3wt％時(shí)，復(fù)合材料的光催化活性最高，其光催化降解羅丹明B的活性是單純的Ag3VO4的3.19倍。自由基捕獲實(shí)驗(yàn)表明，復(fù)合材料光催化降解羅丹明B的主要活性物種是超氧自由基(?O2-)和空穴(h+)，熒光光譜分析和瞬態(tài)光電流結(jié)果表明，復(fù)合催化劑的電子空穴復(fù)合率遠(yuǎn)低于單純的Ag3VO4催化劑，表明類石墨烯h-BN與Ag3VO4的復(fù)合增加了光生載流電荷的利用率，有利于產(chǎn)生更多的活性物種，從而提高

6、了催化劑的光催化活性和穩(wěn)定性。
　　3.以類石墨烯h-BN納米片為載體，通過(guò)水溶性鹽晶體模板法和離子交換法制備出AgI/AgBr/h-BN三元復(fù)合光催化材料。通過(guò)對(duì)羅丹明B和甲基橙降解的實(shí)驗(yàn)得出，三元AgI/AgBr/h-BN復(fù)合光催化劑具有優(yōu)越的光催化活性和穩(wěn)定性。其原因在于AgBr立方塊與AgI界面的形成及耦合h-BN，AgI/AgBr/h-BN復(fù)合光催化劑能夠有效抑制光生電子空穴對(duì)的復(fù)合，提高光生載流電荷的利用率，從而增強(qiáng)了