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文檔簡介
1、酰肼類席夫堿是一類非常重要的含氮配體,由于其生物多樣性,對(duì)它們配合物的研究已成為生物無機(jī)化學(xué)的熱點(diǎn)。我們合成了上百種酰肼類席夫堿及其配合物,有60多種化合物通過單晶X-射線結(jié)構(gòu)分析確定了分子和晶體結(jié)構(gòu)。本論文選擇65種有代表性的席夫堿及其配合物,其中26種席夫堿配合物是新的。通過元素分析、<'1>H-NMR和質(zhì)譜方法確定了24種酰肼類化合物(3a-4d、4h-40)的結(jié)構(gòu),通過元素分析和單晶X-射線結(jié)構(gòu)分析確定了5種酰肼類席夫堿配(4c
2、-4g)和18種配合物(5a-6a、6c、6f、7a、7c、8a-8f、9a-9d)的晶體和分子結(jié)構(gòu),其余8種配合物6b、6d、6g-6j、7b)的結(jié)構(gòu)是通過元素分析和紅外光譜等方法確定的。 異煙酰肼是一種抗結(jié)核臨床藥物,具有很好的細(xì)胞毒活性,酰肼類化合物具有與異煙酰肼相似的結(jié)構(gòu),都含有酰基和肼基。同時(shí)此類化合物又有很強(qiáng)的螯合能力,能與各種金屬配位,形成各種的配合物?;谏鲜鲋R(shí),我們對(duì)上述化合物的人體海拉細(xì)胞毒活性進(jìn)行了測量,
3、結(jié)果正如我們所料,所有酰肼類化合物都有細(xì)胞毒活性,有的化合物(如4b)的細(xì)胞毒活性與臨床藥物-5-氟尿嘧啶(5-氟尿嘧啶是一種臨床抗腫瘤藥物)接近。令人振奮的是:配合物往往比配體具有更好的細(xì)胞毒活性,這可能是由于配體軌道和金屬離子軌道的交疊作用,導(dǎo)致金屬離子的極化率在很大范圍內(nèi)減小。同時(shí)增加了整個(gè)螯合環(huán)中π電子的離域化作用,增強(qiáng)了配合物的親脂性。親脂性的增加使配合物易于滲透細(xì)胞,當(dāng)配合物進(jìn)入細(xì)胞內(nèi),與病毒的微量金屬生成藥物-金屬-酶的混
4、合配合物而阻止病毒的復(fù)制。同時(shí),病毒的核酸和蛋白又是很好的配位體,與從配合物中解離出來的金屬離子作用,使一些活性官能團(tuán)失活,因而具有明顯的抗病毒活性。在銅、鈷、鎳、錳、鋅五種過渡金屬配合物中,銅配合物的生物活性往往表現(xiàn)得最好,鋅、錳次之,鈷一般,鎳最差,具體的原因還需進(jìn)一步探討。除合成了酰肼類席夫堿過渡金屬配合物外,我們還合成了一系列不含酰肼類過渡金屬配合物與它們進(jìn)行比較,從結(jié)構(gòu)上分析了酰肼類席夫堿過渡金屬配合物細(xì)胞毒活性較好的原因。除
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