甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)催化劑的研究.pdf

1、采用不同濃度的(NH4)2SiF6溶液對Y沸石脫鋁，制備了一系列不同硅鋁比的Y沸石催化劑。采用浸漬法將金屬氧化物Fe2O3和MgO負載于分子篩HM上，制備了一系列不同負載量的Fe2O3/HM和MgO/HM催化劑。采用X射線衍射(XRD)、ICP等離子發(fā)射儀、熱分析(TG)以及氨程序升溫脫附(NH3－TPD)等手段對催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、硅鋁比、熱穩(wěn)定性以及酸量進行了表征，并考察了它們在甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)中的催化性能。
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2、)脫鋁Y沸石催化劑。采用不同濃度的(NH4)2SiF6溶液對Y沸石脫鋁補硅，制備了一系列不同硅鋁比的Y沸石催化劑，考察了它們在甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)中的催化性能。實驗結(jié)果表明，隨著(NH4)2SiF6濃度的提高，催化劑的硅鋁比不斷提高，但結(jié)晶度不斷下降：當(dāng)(NH4)2SiF6的濃度為0.06mol/L時，在適宜的反應(yīng)條件下，即催化劑焙燒溫度450℃、反應(yīng)溫度180℃、反應(yīng)時間3h、反應(yīng)物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(環(huán)已烷)=1:2

3、:8、反應(yīng)初壓0.6MPa、催化劑用量w(反應(yīng)物料)：w(催化劑)=3:1時，甲苯的轉(zhuǎn)化率為26.95％，對叔丁基甲苯的選擇性為77.78％。
　　 (2)絲光沸石負載Fe2O3催化劑。采用浸漬法制備了一系列不同負載量的Fe2O3/HM催化劑。用X射線衍射(XRD)、熱分析(TG)以及氨程序升溫脫附(NH3-TPD)等手段對催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性以及酸量進行了表征，并考察了它們在甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)中的催化性能。當(dāng)Fe2O

4、3的負載量為18％時，F(xiàn)e2O3仍在HM表面高度分散，且催化劑在溫度高達800℃時還具有較好的熱穩(wěn)定性。隨著Fe2O3負載量的增加，催化劑的總酸量不斷下降。當(dāng)Fe2O3負載量為18％時，在適宜的反應(yīng)條件下，即催化劑焙燒溫度650℃、反應(yīng)溫度180℃、反應(yīng)時間3h、反應(yīng)物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(正已烷)=1:3:8、反應(yīng)初壓1.0MPa、催化劑用量w(反應(yīng)物料)：w(催化劑)=5:1時，甲苯的轉(zhuǎn)化率為36.58％，對叔丁基甲苯的

5、選擇性為78.40％。
　　 (3)絲光沸石負載MgO催化劑。采用浸漬法制備了一系列不同負載量的MgO/HM催化劑。用X射線衍射(XRD)對催化劑的晶體結(jié)構(gòu)進行了表征，并考察了它們在甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)中的催化性能。當(dāng)MgO的負載量達到5％時，MgO仍在HM表面高度分散。隨著MgO負載量的增加，催化劑的活性先上升后下降。在MgO負載量為0.5％時，催化劑具有最高的活性。以0.5％MgO/HM作為甲苯與叔丁醇烷基化反應(yīng)的催化劑，

6、在適宜的反應(yīng)條件下，即催化劑焙燒溫度550℃、反應(yīng)溫度180℃、反應(yīng)時間3h、反應(yīng)物配比n(甲苯)：n(叔丁醇)：n(正已烷)=1:3:10、反應(yīng)初壓0.8MPa、催化劑用量w(反應(yīng)物料)：w(催化劑)=10:1時，甲苯的轉(zhuǎn)化率為50.72％，對叔丁基甲苯的選擇性為77.62％。
　　 總之，催化劑的孔道結(jié)構(gòu)、酸性質(zhì)及酸量是影響其催化性能的重要因素。實驗考察的三種催化劑均具有較高的對叔丁基甲苯的選擇性，MgO/HM催化劑也具有較