甲苯甲醇烷基化催化劑的改性及反應(yīng)性能研究.pdf

1、專業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文甲苯甲醇烷基化催化劑的改性及反應(yīng)性能研究AlkylationofToluenewithMethanoloverModifiedcatalysts作者姓名：——萱晶晶學(xué)號(hào)：——3】：壘QZQQ墨完成日期：窒Q!魚：Q魚!Q!大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)專業(yè)學(xué)位碩士學(xué)位論文摘要近年來隨著聚酯行業(yè)的快速發(fā)展，市場上對二甲苯逐漸供不應(yīng)求。目前對二甲苯的來源主要是石腦油裂解、

2、催化重整、煉焦副產(chǎn)等。隨著石油資源的日益枯竭，對二甲苯的傳統(tǒng)生產(chǎn)方法受到了巨大的挑戰(zhàn)，開發(fā)新的高效生產(chǎn)對二甲苯的方法成為當(dāng)務(wù)之急。甲苯甲醇擇形烷基化制取對二甲苯是一個(gè)可行性高，市場前景好的項(xiàng)目，研發(fā)出甲苯甲醇烷基化反應(yīng)高效催化劑是其中的關(guān)鍵。ZSM5分子篩是目前甲苯甲醇烷基化反應(yīng)的有效催化劑，催化劑的形態(tài)，晶粒結(jié)晶狀態(tài)，硅鋁比，改性化合物的種類，改性劑的添加順序等都能影響其催化性能。實(shí)驗(yàn)首先研究工業(yè)試劑改性HZSM5催化劑對甲苯甲醇烷基

3、化反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)工業(yè)試劑改性的催化劑，隨著改性步驟的增加甲苯轉(zhuǎn)化率呈降低趨勢，由134％降低到107％，對二甲苯選擇性呈升高趨勢，由332％升高到877％；工業(yè)試劑改性的催化劑與分析純試劑改性的催化劑相比，甲苯轉(zhuǎn)化率差別不大，對二甲苯選擇性略低，約低14個(gè)百分點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)研究了Fe改性催化劑對甲苯甲醇烷基化反應(yīng)性能的影響。由硝酸鐵、檸檬酸鐵和檸檬酸鐵銨改性的催化劑中，硝酸鐵改性的催化劑反應(yīng)性能最好，檸檬酸鐵銨次之，檸檬酸鐵改性的催化劑反應(yīng)

4、性能最差。在研究過程中發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)原料甲醇的利用率較低，大部分甲醇用于生成輕烴類副產(chǎn)物，實(shí)驗(yàn)考察HZSM5晶粒尺寸對甲醇利用率的影響。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)催化劑的晶粒尺寸為580nin時(shí)，催化劑的反應(yīng)性能較好，反應(yīng)過程中甲醇用于生成對二甲苯的比例較高，用于生成輕烴的比例較低，更有利于甲醇的有效利用。無論是HZSM5催化劑還是改性后的HZSM5催化劑，隨著晶粒尺寸的增加，甲苯轉(zhuǎn)化率呈降低趨勢，對二甲苯選擇性呈升高趨勢。關(guān)鍵詞：對二甲苯；工業(yè)試劑；改