鐵基新沸石上N2O氧化苯制苯酚及丙烷制丙烯.pdf

1、碩士學(xué)位論文鐵基新沸石上N20氧化苯制苯酚及丙烷制丙烯DirectOxidationofBenzenetoPhenolandPropanetoPropylenebyN20overFebasednewtypezeolites學(xué)21107323完成日期：201451大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要N20作為大氣主要污染物之一，對(duì)自然環(huán)境和人類的健康均有很大的危害。己二酸生產(chǎn)裝置

2、尾氣中的N20回收利用對(duì)變廢為寶和減除環(huán)境危害具有十分重要的經(jīng)濟(jì)意義和社會(huì)效益。本論文采用新型沸石材料富鋁的Beta分子篩和ZBM10共生分子篩為載體，通過(guò)浸漬法引入Fe活性中心，分別研究了以N20為氧化劑一步氧化苯制備苯酚和氧化丙烷脫氫制備丙烯，系統(tǒng)考察了不同的預(yù)處理方式對(duì)催化劑性能的影響，同時(shí)采用低溫N2吸附、XRD、UVvis、EPR等手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)表征，取得了如下結(jié)果：(1)在一步氧化苯制備苯酚反應(yīng)中，確立了如下適

3、宜的催化劑活性評(píng)價(jià)條件：C6H6：N20=1：1，體積空速為4000h1，反應(yīng)溫度為330oC，F(xiàn)e最佳含量為01wt％。(2)不同溫度熱處理和水熱處理對(duì)FeBeta分子篩催化劑的苯氧化制苯酚的性能影響顯著，相比Si／Al為19的常規(guī)FeBeta催化劑，Si／Al為4的富鋁FeBeta經(jīng)水熱處理后苯轉(zhuǎn)化率能提高到19％左右。UVvis和EPR譜學(xué)表征結(jié)果表明，水熱處理后的富鋁FeBeta催化劑上有更多的非骨架孤立Fe3離子，這有利于催化

4、劑活性的提高。(3)在氧化丙烷脫氫制備丙烯反應(yīng)中，F(xiàn)eZBM10分子篩催化性能明顯優(yōu)于FeBeta和Fe—A1COE2。在原料摩爾配比N20：C3H8=1：1、體積空速10000h1、反應(yīng)溫度500oC的反應(yīng)條件下，不同溫度熱處理、靜態(tài)水熱處理和動(dòng)態(tài)水熱處理對(duì)FeZBM一10催化劑的性能影響顯著，在最佳動(dòng)態(tài)水熱處理溫度850oC下，丙烷的轉(zhuǎn)化率保持在40％，丙烯的選擇性達(dá)到60％。UVvis和EPR譜學(xué)表征發(fā)現(xiàn)動(dòng)態(tài)水熱處理使Fe—ZBM