NiO-CeO-,2-催化劑上NO-CO反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文NiO/CeO催化劑上NO-CO反應(yīng)機(jī)理研究姓名：程曉慶申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：石川20090601N i O ／C e 0 2 催化劑上C O 還原N O 的反應(yīng)研究I n v e s t i g a t i o n o n t h e m e c h a n i s m o f t h eN O - C O r e a c t i o n o v e r N i O ／C e 0 2c a

2、t a l y s tA b s t r a c tI nt h ep r e v i O U Sw o r k o fo u r l a b o r a t o r y , w ef o u n dt h a tt h ec e r i a - s u p p o r t e dn i c k e lo x i d ec a t a l y s t h a sb e e nr e p o r t e dt os h o wp r o

3、m i n e n tc a t a l y t i ca c t i v i t yf o r N O —C O r e a c t i o n ．I nt h ep r e s e n ts t u d y ，t h er e a c t i o nm e c h a n i s m o fN O a n dC O o v e rt h eN i O ／C e 0 2c a t a l y s th a sb e e ne x a

4、m i n e df o l l o w i n g t w o k i n d so f r e a c t i o nm o d e s ．‘‘N Or e a c t i o nw i t h C O p r e —t r e a t e dc a t a l y s t ' ’a n dt h er e v e r s e d “C Or e a c t i o n w i t hN O p r e —t r e a t

5、 e d c a t a l y s t ’，’e m p l o y i n g ／n s i t u D i f f u s eR e f l e c t a n c e I n f r a r e d F o u r i e r T r a n s f o r m S p e c t r o s c o p y ( D R I F T S ) c o u p l e d w i t h M a s sS p e c t r o s

6、 c o p y ( M S ) t e c h n i q u e s ．S o m e u s e f u lr e s u l t s a r es h o w n a sf o l l o w s ：1 ．T w o k i n d so f a d s o r p t i o n m o d e s ，f i r s tC O t h e nN O a n dt h eo p p o s i t es e q u e n c

7、eo f f i r s tN O t h e nC O ，g i v ed i s t i n c tr e s u l t s ．N Oi n t e r a c t i o nw i t hC O p r e —c o v e r e dc a t a l y s tg e n e r a t e st h eN C O s p e c i e sa n dN 2 ( 曲，w h i l ed u r i n gt h e p r

8、 o c e s so f C O i n t e r a c t i o nw i t hN O p r e —c o v e r e dc a t a l y s t ，t h e r ei sn e i t h e rN C O s p e c i e sn o r N 2 ( 曲．B e s i d e st h a t , N O —C O C O - a d s o r p t i o n o nt h ec a t a l

9、 y s ta l S Op r o d u c e sN C O c o m p l e x e sa n dN 2 ．T h er e s u l t si n d i c a t et h a t t h ed i s s o c i a t i o no fN O o n t h e C O p r e —r e d u c e ds u r f a c es h o u l d b et h ep a t h w a y f

10、o rN 2 g e n e r a t i o n ．2 ．I nt e r m so f t h e r m a l s t a b i l i t y ，t h ep o p u l a t i o no f N C O s u r f a c es p e c i e s ，f o r m e dd u r i n gt h ei n t e r a c t i o no fN O ．C Ow i 也t h ec a t a l

11、 y s t , d e p e n d so nt e m p e r a t u r e ．T h eD R I F T Sr e s u l t si n d i c a t et h a t t h ei n t e n s i t i e s o ft h i s b a n di n c r e a s e s a s e n h a n c et h et e m p e r a t u r e , a n dg o e

12、st h r o u g ham a x i m u mi nt h e 15 0 —1 7 0 o Cr a n g et h e nd e c r e a s e s t o n e a rz e r o a t 2 10o C ．n ec o r r e s p o n d i n gM Sr e s u l t s a l S O s h o wt h a t t h e r e i s t h ef o r m a t i o

13、 no fN 2a n dC 0 2a t t h i st e m p e r a t u r e ．I nt e r m so f r e a c t i v i t y , i s o c y a n a t e sd o n o t i n t e r a c td i r e c t l yw i m C O b u t r e a c tw i t hN O t oy i e l d N 2 a n d C 0 2 ．R e

14、 a c t i o n b e t w e e n N C O s p e c i e sa n d N O g i v i n ga na l t e r n a t i v er o u t ef o r N 2g e n e r a t i o n ．3 ．B a s eo nt h eD R I F T S a n dM S r e s u l t s ，t h er e a c t i o ns t 印so f N O r

15、e d u c t i o nb yC O o v e rN i 0 2 ／C e 0 2a r es u g g e s t e d t ob e ：( i ) r e m o v a lo f s u r f a c e o x y g e nb y C O t oc r e a t ev a c a n c y s i t e s ；( i i ) d i s s o c i a t i o no fN o o nt h ev a

16、 c a n c y s i t e st op r o d u c e 棗Na n d 幸O ，a n d t h ec o u p l i n go f t w o棗Nf o r N 2g e n e r a t i o n ，w h i l e 棗N r e a c t sw i t h 木C O t op r o d u c e N C O s p e c i e s ；( i i i ) N C Os p e c i e sr

17、 e a c t sw i t hN O t o p r o d u c e N 2 a n d C 0 2 ( a na l t e r n a t i v er o u t ef o rN 2g e n e r a t i o n ) ；a n d ( i v ) t h eo x y g e n o r i g i n a t e df r o mN O d i s s o c i a t i o ni sr e m o v e

18、db y C O ．T h e r e f o r e ，t h ep r e - r e d u c i n go fN i O | C c 0 2 c a t a l y s tb y C O s h o u l d b e t h ec r i t i c a ls t e pf o rt h i s r e a c t i o n ．K e y W o r d s ： N i O ／C e 0 2c a t a l y s t