高穩(wěn)定性介孔分子篩的合成、表征與催化性能的研究.pdf

1、介孔分子篩由于其大的比表面積，一維線性孔道分布均勻，其孔徑可在1.5～10nm調(diào)變等優(yōu)點，在多相催化、大分子物質(zhì)的吸附與分離等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景，自問世以來引起了人們極大的興趣。但是介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性低，限制了介孔分子篩的實際應(yīng)用。本文的主要研究目的就是為了尋找合成高（水）熱穩(wěn)定性介孔分子篩的合成方法，并對介孔分子篩進行表征和催化性能的研究。 本文提出了兩步法合成高穩(wěn)定性介孔分子篩的合成方法，并且采用兩步法合成出了（水

2、）熱穩(wěn)定性較高的含Co、Ni的介孔分子篩。提出了將層狀材料引入介孔分子篩孔壁來提高介孔分子篩（水）熱穩(wěn)定性的方法，以含Ni皂石為前驅(qū)物合成出了高（水）熱穩(wěn)定性的含Ni介孔分子篩，以天然粘土為原料合成出高（水）熱穩(wěn)定性的介孔分子篩。水熱法合成出了介孔TiO<,2>分子篩。 采用XRD、FT-IR、TEM、TPR、AFM、TG／DSC、比表面積孔徑測定以及元素分析的實驗方法對所合成的介孔分子篩進行了表征。結(jié)果表明：采用兩步法合成可以

3、提高介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性，MCM-41介孔分子篩經(jīng)850℃焙燒3h仍然具有一定的介孔結(jié)構(gòu)，并且100℃水熱處理10天介孔結(jié)構(gòu)沒有受到破壞。含Ni和含Co的介孔分子篩具有一定的（水）熱穩(wěn)定性，并且合成時加料方式的不同影響介孔分子篩的（水）熱穩(wěn)定性。兩步水熱法可以進行含Co介孔分子篩的粒徑控制，制備納米級粒徑的含Co介孔分子篩。以含Ni皂石為前驅(qū)物所合成的含Ni介孔分子篩經(jīng)850℃熱處理3h或100℃水熱處理10天，介孔的有序性沒有受

4、到破壞，以天然粘土為原料所合成的介孔分子篩也具有相似的（水）熱穩(wěn)定性，說明層狀材料引入介孔分子篩的孔壁可以增加介孔分子篩的穩(wěn)定性，并且穩(wěn)定性與介孔孔壁中層狀材料的穩(wěn)定性相關(guān)。介孔TiO<,2>的介孔結(jié)構(gòu)能穩(wěn)定到350℃，溫度過高會造成孔道的坍塌，并且采用萃取法脫除模板劑可以得到較好的孔道結(jié)構(gòu)。 介孔分子篩的催化活性研究表明：不含Ni的介孔分子篩本身對苯加氫反應(yīng)沒有催化活性，負載Pt后具有一定的催化活性，含Ni介孔分子篩具有較高的