（Al）EU-1和（B、Ce）EU-1沸石的合成與表征研究.pdf

1、EU-1是屬于EUO型沸石中的一種，在[100]晶面方向具有一維十元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)(0.58×0.41nm)，每個(gè)晶胞中含有這樣的兩組孔道，并且沸石十元環(huán)孔道側(cè)邊還含有空曠的十二元環(huán)(0.68×0.58nm)支袋，它連接著[001]方向的主孔道，且分別位于該主孔道的兩側(cè)，這樣十二元環(huán)大支袋沿主孔道方向由2-fold的螺旋軸連接。EU-1沸石的孔道維數(shù)和側(cè)支袋使得該沸石成為了諸如苯異丙基化和二甲苯異構(gòu)化等擇形反應(yīng)的有價(jià)值的催化劑，尤其是在二甲

2、苯異構(gòu)化反應(yīng)中具有非常高的活性和選擇性。而目前，國(guó)內(nèi)二甲苯異構(gòu)化催化劑仍停留在MOR和ZSM-5沸石上，EU-1沸石的出現(xiàn)，無(wú)疑為二甲苯異構(gòu)化催化劑提供了廣闊的發(fā)展空間。因此，首先是需要結(jié)合國(guó)內(nèi)實(shí)際情況，探索一條適合國(guó)情的、原料基本立足國(guó)內(nèi)的EU-1合成路線；另外，合成該沸石晶化時(shí)間長(zhǎng)的特點(diǎn)使其應(yīng)用受到了極大的限制。為符合當(dāng)前石油化工發(fā)展的趨勢(shì)，開(kāi)發(fā)一種新的高效率的合成方法制備EU-1沸石，以解決晶化時(shí)間長(zhǎng)的問(wèn)題已迫在眉睫。 本

3、論文嘗試在HMBr<,2>-M<,2>O-Al<,2>O<,3>-SiO<,2>-H<,2>O(M：Na，K，Li)合成體系中，以溴化六甲雙銨(HMBr<,2>)為模板，硅溶膠、偏鋁酸鈉等為硅鋁原料合成EU-1沸石，從堿源，堿度、硅鋁比、模板劑、水含量、硅源、鋁源、晶化時(shí)間和晶化溫度等幾個(gè)方面系統(tǒng)考察了各個(gè)因素對(duì)晶化過(guò)程和合成樣品的影響，并用XRD、FT-IR、TG-DTA、SEM等手段對(duì)其進(jìn)行了物化表征。由于在此體系中直接合成EU-1

4、沸石還存在晶化時(shí)間長(zhǎng)的缺陷，故在此基礎(chǔ)上，采用加入同質(zhì)、異質(zhì)晶種和促進(jìn)劑，對(duì)其進(jìn)行了工藝改進(jìn)以縮短晶化時(shí)間。對(duì)比了同質(zhì)、異質(zhì)晶種及促進(jìn)劑對(duì)合成晶化時(shí)間的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明同質(zhì)、異質(zhì)晶種和促進(jìn)劑對(duì)縮短晶化時(shí)間都能起到很好的效果，其中促進(jìn)劑的效果最為明顯，可以使晶化時(shí)間由原來(lái)的7天縮短至30小時(shí)左右。晶化時(shí)間的極大縮短為EU-1沸石的工業(yè)化奠定了良好的基礎(chǔ)。 此外，在實(shí)驗(yàn)室合成EU-1沸石的基礎(chǔ)上，于1L和10L反應(yīng)釜進(jìn)行了放大，放