氣體在過渡金屬表面上的吸附和擴散.pdf

1、氣體與金屬表面的相互作用是多相催化領(lǐng)域研究中的一個十分重要的課題，從微觀水平上對其進行理論研究，可以獲得表面吸附振動的動力學信息，有助于人們認識氣體在金屬表面的相互作用機理。本文選取了一些具有典型意義的原子和分子通過半經(jīng)驗的方法研究在過渡金屬平坦和缺陷表面的吸附擴散動力學行為。通過研究已經(jīng)重現(xiàn)了實驗的相關(guān)信息，且預測了實驗上尚未得到的重要信息。 應(yīng)用原子與表面簇合物相互作用的五參數(shù)Morse勢(5-MP)方法對氫原子在Ni(11

2、1)表面和次表面以及Ni(211)、(533)臺階面進行了系統(tǒng)研究，得到了氫原子在上述各面的吸附位、吸附幾何、結(jié)合能和本征振動頻率。計算結(jié)果表明，在Ni(111)面上，氫原子優(yōu)先吸附在三重位，隨著覆蓋度的增加會吸附在次表面八面體位和四面體位。Ni(211)、(533)的最優(yōu)先吸附位都是四重位，當氫原子的覆蓋度增大時占據(jù)(111)平臺的三重吸附位?？拷_階面的吸附位受臺階和平臺高度的影響很大。此外，我們計算了氫原子在各表面的不同吸附位的擴

3、散勢壘，獲得氫原子在各表面的最低能量擴散通道。 利用分子動力學方法研究了氧原子在鉑低指數(shù)面和臺階面上的吸附和擴散動力學特性。采用三種勢函數(shù)來描述吸附物和底物的作用：用多體勢Sutton-Chen勢描述金屬鉑原子之間的作用，Morse勢用來擬合氧原子與鉑原子的相互作用以及Lennard-Jones勢描述O-O之間的作用。利用這些勢函數(shù)建立的力場，獲得了氧原子在鉑表面上的臨界點性質(zhì)和運動軌跡?？偨Y(jié)得出氧原子在臺階面上易于占據(jù)在臺階與