石墨陽(yáng)極電催化反應(yīng)的探究和重金屬離子對(duì)非均相電Fenton催化劑的影響.pdf

1、電芬頓反應(yīng)作為一種高級(jí)的電氧化技術(shù)常常用來(lái)處理水中的污染物，并常常在單室反應(yīng)器中進(jìn)行。通常被研究者們所忽視的是，陽(yáng)極氧化可能在污染物的去除過(guò)程中起到了作用。在此項(xiàng)工作中，我們?cè)趩问曳磻?yīng)器中研究陽(yáng)極氧化過(guò)程，碳紙作為陽(yáng)極，羅丹明作為探針污染物。在石墨陽(yáng)極上外加2V電壓并不斷的通氧氣，可以觀察到羅丹明的部分降解。研究發(fā)現(xiàn)，減小電解液的pH可以提高羅丹明的降解效率，在pH=3和pH=6.8的電解液中，羅丹明分別在2小時(shí)和12小時(shí)脫色完全，礦化

2、率也分別達(dá)到36.6±3.0％和30.2±9.5％。研究表明，在陽(yáng)極的羅丹明降解中起主要作用的既不是直接氧化也不是活性氧化物的氧化。因此提出石墨電極陽(yáng)極催化氧化的新機(jī)制，其中碳材中的不飽和基團(tuán)在反應(yīng)中作為催化劑。陽(yáng)極電流的作用在于激發(fā)石墨中不飽和基團(tuán)的催化活性，從而使污染物在陽(yáng)極被氧氣氧化。
　　酸性礦山廢水(AMD)中含有大量的Fe(Ⅱ)，回收AMD中的鐵一直受到科學(xué)家的關(guān)注，在前期，我們實(shí)驗(yàn)室提出了一種利用空氣陰極燃料電池技術(shù)

3、原位制備非均相電Fenton催化劑的方法。但是如果要真正模擬酸性礦山廢水中的環(huán)境，我們需要考慮到常常存在于AMD中的其他重金屬離子。根據(jù)相關(guān)資料查閱，我們發(fā)現(xiàn)，AMD中Fe2+的濃度為Mn2+，Cu2+，Al2+，Zn2+，Ni2+，Co2+等離子的1～10倍，于是，我們按照Fe2+與其他重金屬離子濃度比為10∶1的比例來(lái)分別制作鐵基燃料電池。我們同樣安排另一組Fe2+與其他重金屬離子濃度比為1∶1的燃料電池。制備出的金屬化合物/石墨氈

4、(GF)復(fù)合材料通過(guò)在中性條件下降解羅丹明B來(lái)觀察它們的電芬頓催化性能，并進(jìn)一步對(duì)重金屬離子對(duì)鐵氧化物/GF的影響進(jìn)行評(píng)價(jià)。羅丹明B的初始濃度為25mg/L，經(jīng)過(guò)5h降解，F(xiàn)e2+與其他重金屬離子濃度比為10∶1制成的材料，摻雜鋁，鋅，錳的鐵氧化物/GF具有較高的電芬頓催化活性，摻雜銅，鎳，鈷的鐵氧化物/GF作為陰極具有較低的催化活性。Fe2+與其他重金屬離子濃度比為1∶1制成的材料，同樣，摻雜鋁，鋅，錳的鐵氧化物/GF具有較高的電芬頓