CARS光譜中非共振背景的分離和抑制方法的理論研究.pdf

1、相干反斯托克斯拉曼光譜（CARS）技術(shù)是一種典型的三階非線性光譜技術(shù)。這項技術(shù)在分子振動弛豫，大分子研究等方面被廣泛應用，由于其振動信號強，不需要熒光標識等優(yōu)點被用作振動顯微成像工具。利用CARS技術(shù)還可以對燃燒體系中的溫度和濃度進行測量。在有機分子的CARS信號中，通常存在著非常多的振動態(tài)和嚴重的背景信號，這些都將造成有機分子的CARS光譜非常復雜，難于指認，其背景信號在很大程度上干擾了CARS光譜及CARS振動成像顯微鏡的應用。

2、r>　　本文闡述了CARS學技術(shù)的發(fā)現(xiàn)和發(fā)展，以及研究和應用的最新進展情況。并對CARS的原理進行了詳細的分析，從經(jīng)典的Maxwell方程和半經(jīng)典的量子理論出發(fā)導出了CARS強度與三階非線性極化率的關(guān)系，并介紹了利用易懂的Hellwarth圖形導出三階非線性極化率的詳細表達式的方法，利用這種方法可以清楚地區(qū)分三階非線性極化率中的非共振與共振貢獻。
　　MultiplexCARS（MCARS）技術(shù)(也可稱為多元CARS技術(shù))由于能夠

3、同時激發(fā)多個振動模，所以具有測量范圍廣，測量時間短，不受激光功率波動等因素影響的優(yōu)點，因而具有較高的信噪比，MCARS技術(shù)被用來同時測量復雜體系中的振動態(tài)，然而由于非共振背景信號的存在，直接利用MCARS光譜得到各振動態(tài)表征的物質(zhì)的濃度等信息的方法不再準確。
　　在本文中，我們利用三階非線性極化率中共振部分與自發(fā)拉曼線型之間的關(guān)系對聚碳酸酯（PC）MCARS實驗測量結(jié)果進行了分析，對實驗數(shù)據(jù)進行了理論擬合，將光譜中共振成分與非共振

4、成分各自的貢獻區(qū)分開來，這種方法以前只用于對蛋白質(zhì)分子溶液組分的分析中，現(xiàn)在我們將它應用至有機分子薄膜的MCARS分析中。
　　本文還闡述了現(xiàn)存的多種抑制CARS信號中非共振背景噪聲的方法，例如：偏振CARS、位相失匹配法、時間分辨探測CARS、干涉測量法等。其中詳細介紹了利用電子共振與拉曼共振同時產(chǎn)生來抑制CARS信號中非共振背景信號的方法，并利用轉(zhuǎn)換理論將物質(zhì)的吸收譜與物質(zhì)的拉曼共振譜聯(lián)系起來，對實驗中測得的苯二甲藍鋅（ZnP