金屬有機骨架(Cu-MOF)催化NH3-SCR反應(yīng)去除NO的研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是大氣中的主要污染物，也是引發(fā)光化學(xué)煙霧、臭氧層破壞等污染問題的重要原因。目前在我國工業(yè)迅猛發(fā)展的態(tài)勢下，NOx的排放量并未得到有效的控制。所以NOx減排和對其的污染治理成為我國當(dāng)下的熱點問題。在眾多污染控制技術(shù)中，氨法選擇性催化還原(NH3-SCR)去除NOx是目前應(yīng)用較廣泛和脫硝效率較高的技術(shù)之一，其中催化劑作為脫硝技術(shù)的關(guān)鍵因素，決定著催化反應(yīng)的效率。金屬有機骨架化合物(MOFs)擁有超大的比表面積，規(guī)則的孔道結(jié)

2、構(gòu)和配位不飽和的金屬活性位，在催化領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，雖然很少報道將MOFs應(yīng)用于氣相催化，但在脫硝領(lǐng)域，其一直被認為是很有應(yīng)用前景的催化劑。本文中，Cu3(BTC)2(均苯三甲酸合銅)、Cu-Ag-BTC和Ag/Cu3(BTC)2催化劑成功合成并作為NH3-SCR的催化劑，通過多種表征手段考察了催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)。具體研究成果如下:
　　(1)采用電化學(xué)方法成功制備Cu3(BTC)2催化劑。通過優(yōu)化溶劑、電壓、電解時間等反應(yīng)

3、條件，制備出純凈、晶型結(jié)構(gòu)良好的Cu3(BTC)2材料，產(chǎn)率高達97.2％。熱重測試表明催化劑在310℃下可以保持良好的熱穩(wěn)定性。應(yīng)用于NH3-SCR反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)活化溫度對Cu3(BTC)2的催化性能有很大影響，經(jīng)240℃活化的Cu3(BTC)2的催化性能最佳，其在220-280℃溫度窗口下的NO轉(zhuǎn)化率為90％，并用in-situFTIR技術(shù)對NH3-SCR的反應(yīng)機理進行了探究。
　　(2)采用離子交換方法成功制備了雙金屬Cu-Ag

4、-BTC催化劑，Ag離子的引入并沒有改變催化劑的骨架結(jié)構(gòu)，在NH3-SCR反應(yīng)，銀含量為10wt％的Cu-Ag-BTC催化劑經(jīng)過230℃活化后脫硝效率達92％。
　　(3)采用紫外還原的方法成功將貴金屬Ag納米顆粒負載到Cu3(BTC)2催化劑上，發(fā)現(xiàn)Ag納米顆粒以球狀結(jié)構(gòu)高度分散在Cu3(BTC)2骨架結(jié)構(gòu)的表面，Ag納米顆粒和Cu3(BTC)2的共同催化作用，提高了催化劑的脫硝效率，負載量為15wt％的Ag/Cu3(BTC)2