高選擇性鈀基催化劑的制備及其在氯代苯酚加氫脫氯反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、氯酚類化合物由于高毒性、抗生物降解性和強(qiáng)生物累積性等性質(zhì)，嚴(yán)重危害到環(huán)境與生物體健康，這類化合物的安全處理已成為日益關(guān)注環(huán)境保護(hù)的一個(gè)重要的研究領(lǐng)域。催化加氫技術(shù)（HDC）由于其處理過程比較干凈、相對(duì)比較便宜和有效性可用于在環(huán)境溫度或接近于環(huán)境溫度下廣泛濃度的污染物的處理，因此研究Pd基催化劑在氯代苯酚的加氫脫氯反應(yīng)中的催化性能具有重要意義。
　　在本論文中，以碳納米管（CNTs）、三乙酰丙酮鐵（Fe(acac)3）和正硅酸乙酯（

2、TEOs）制備了磁性介孔的二氧化硅管（MSNTs）；通過3-氨基三乙氧基硅烷（3-APTES）將其表面氨基功能化；利用浸漬法把金屬Pd負(fù)載到氨基功能化的磁性介孔二氧化硅管上制備出 Pd基催化劑（Pd@NH2-MSNTs）。通過透射電子顯微鏡（TEM）、X射線光電子能譜儀（XPS）、X射線衍射儀（XRD）、振動(dòng)探針式磁強(qiáng)計(jì)（VSM）、傅里葉變換紅外光譜儀（FT-IR）和氮?dú)獾奈摳降葘?duì)催化劑進(jìn)行表征和分析。
　　將Pd@NH2-MS

3、NTs用于常壓和液相中的氯酚類的加氫脫氯及過度加氫生成環(huán)己酮的反應(yīng)中，系統(tǒng)地研究了催化劑用量、反應(yīng)溫度、堿和不同載體等因素對(duì)催化劑活性的影響。研究結(jié)果表明催化劑在氯酚的加氫脫氯反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能，在60℃、常壓和水作為溶劑的反應(yīng)條件下，反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率為100％，環(huán)己酮的選擇性高達(dá)99%，相比于別的非均相催化劑的最終產(chǎn)物為苯酚，該催化劑一鍋法制備了環(huán)己酮。同時(shí)該磁性催化劑在外加磁場的條件下能從反應(yīng)體系中很方便的分離出來，并且經(jīng)七次