微乳法制備CoB催化劑及其催化α，β-不飽和醛選擇性加氫反應(yīng)研究.pdf

1、α，β-不飽和醛選擇性催化加氫是一種綠色反應(yīng)工藝，具有很好的原子經(jīng)濟性和應(yīng)用前景。由于α，β-不飽和醛分子中同時存在共軛的C=C鍵和C=O鍵，羰基加氫較困難，要得到高品質(zhì)的羰基加氫產(chǎn)物，關(guān)鍵是開發(fā)和研制高活性和高選擇性的加氫催化劑。 本論文創(chuàng)新地研究了油包水型（W/O）微乳體系中CoB非晶態(tài)合金催化劑的制備，在Triton X-100/正己醇/環(huán)己烷/水微乳液中結(jié)合化學(xué)還原法成功制備了CoB催化劑，并用于肉桂醛和檸檬醛這兩個代表

2、性的α，β-不飽和醛選擇性加氫反應(yīng)體系。系統(tǒng)研究了微乳液組成、反應(yīng)物濃度、Co/B原子摩爾比、制備溫度及助劑等因素對催化劑性能的影響，利用BET、XRD、SEM、TEM、H2-TPD、XRF、TG-DSC等方法對制備的催化劑進行了表征。 確定了微乳體系中CoB非晶態(tài)催化劑的最佳制備工藝為：水浴溫度303 K，微乳液組分比例（水/表面活性劑+助表面活性劑/油）為1/4.7/2.53，Triton X-100與正己醇質(zhì)量比為3：3，

3、Co（NO3）2濃度為0.2mol/L，KBH4溶液濃度為1.2 mol/L，Co/B原子摩爾比為1：3，還原劑配成相同比例的微乳液一次性加入。在上述條件下制備的CoB催化劑催化肉桂醛加氫，反應(yīng)30 min時肉桂醛的轉(zhuǎn)化率和肉桂醇的選擇性分別達到78.1％和89.7％。實驗結(jié)果表明：少量助劑的加入不會改變CoB催化劑的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，但對催化劑的催化性能有較大影響；添加助劑Ce、La可顯著提高CoB催化劑的活性，但不飽和醇的選擇性有所下降；

4、添加Ru助劑的CoB催化劑主要表現(xiàn)為對C=C鍵加氫；助劑Sn和Au對催化劑的活性影響不大，但可提高催化劑對不飽和醇的選擇性。 對微乳法和傳統(tǒng)化學(xué)還原法制備的CoB催化劑的性能比較結(jié)果表明：微乳法制備的CoB非晶態(tài)催化劑粒徑小且均勻、比表面積較大、熱穩(wěn)定性好，對氫的吸附強度適中，對肉桂醛選擇性加氫表現(xiàn)出很好的催化性能。 確定了微乳法制備CoB催化劑上肉桂醛選擇性加氫制肉桂醇的最佳工藝條件：催化劑用量（含Co量）0.04 m