強(qiáng)場(chǎng)分子解離中電子-核關(guān)聯(lián)的超快動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、強(qiáng)激光脈沖驅(qū)動(dòng)下原子分子內(nèi)部的超快動(dòng)力學(xué)過程已經(jīng)被許多研究者廣泛研究。當(dāng)高強(qiáng)度激光脈沖作用到分子體系上時(shí)，因?yàn)榇藭r(shí)外電場(chǎng)的強(qiáng)度與分子內(nèi)部相互作用力的強(qiáng)度幾乎相當(dāng)，所以外電場(chǎng)將會(huì)摧毀分子體系內(nèi)部各個(gè)組成部分之間原本相對(duì)平衡的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)。這時(shí)，分子體系內(nèi)部的原子核就會(huì)在內(nèi)部相互作用力與外在電場(chǎng)作用力的同時(shí)作用下分離開來，即強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的分子解離（通常也簡稱為強(qiáng)場(chǎng)分子解離）。研究分子在強(qiáng)場(chǎng)中的解離是在原子分子尺度控制電子波包運(yùn)動(dòng)以及化學(xué)反應(yīng)的

2、基礎(chǔ)，因此具有十分重要的科學(xué)意義。通常情況下，人們對(duì)于強(qiáng)場(chǎng)解離過程的研究是將電子與核的運(yùn)動(dòng)分開來，對(duì)電子與核的動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)行獨(dú)立研究，但是強(qiáng)場(chǎng)分子解離過程中電子與核的動(dòng)力學(xué)過程本質(zhì)上是相互關(guān)聯(lián)的。分子解離過程中的電子-核關(guān)聯(lián)動(dòng)力學(xué)一定程度上決定了分子解離發(fā)生的方向和化學(xué)鍵的斷裂與形成，對(duì)于人們深入理解許多強(qiáng)場(chǎng)超快現(xiàn)象具有重要的指導(dǎo)意義。一般來說分子體系在強(qiáng)場(chǎng)作用下發(fā)生解離后，該體系中的電子有兩種可能的狀態(tài)：第一，電子依然繞著原子核運(yùn)動(dòng)。

3、在這個(gè)過程中，電子有可能局域在不同的原子核上，即電子局域化。研究電子局域化有望實(shí)現(xiàn)在阿秒時(shí)間尺度內(nèi)探測(cè)和控制化學(xué)反應(yīng)中化學(xué)鍵斷裂與形成。第二，電子被電場(chǎng)電離而成為自由電子。這個(gè)過程被稱為解離性電離。在這個(gè)過程中，電子-核的能量分享問題是一個(gè)核心問題。研究電子-核能量分享問題可以幫助人們深入理解解離性電離的物理過程。電子局域化和電子-核能量分享這兩個(gè)過程，均與分子解離過程中的電子-核關(guān)聯(lián)動(dòng)力學(xué)密切相關(guān)。本論文以雙原子分子（H2+，HeH2

4、+）為研究對(duì)象，圍繞強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)分子解離過程中電子-核關(guān)聯(lián)的超快動(dòng)力學(xué)過程這一研究課題，開展了以下幾個(gè)方面的工作：
　?。?）研究了中紅外周期量級(jí)的脈沖和低頻場(chǎng)共同作用下的氫分子離子H2+解離過程，發(fā)現(xiàn)電子局域化程度比單個(gè)中紅外場(chǎng)作用時(shí)有顯著增強(qiáng)。在這個(gè)過程中，周期量級(jí)的中紅外脈沖用來驅(qū)動(dòng)H2+的解離。低頻場(chǎng)用來調(diào)制沿著最低兩個(gè)相干耦合電子態(tài)解離的碎片的動(dòng)力學(xué)過程。在我們的控制方案下，從最低兩個(gè)電子態(tài)解離的碎片的離子動(dòng)能譜的分布非

5、常接近。這就說明沿著這兩個(gè)通道解離的解離碎片具有相同的末動(dòng)能。通過調(diào)節(jié)中紅外脈沖的載波包絡(luò)相位，可以有效控制電子波包并使其集中在其中某一個(gè)原子核附近。進(jìn)一步的研究表明僅僅通過調(diào)節(jié)低頻場(chǎng)的強(qiáng)度就可以有效控制電子局域化過程。這一發(fā)現(xiàn)能大大地降低對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的要求。
　?。?）提出了一種控制H2+的高激發(fā)電子態(tài)的電子局域化的方案。此方案用到兩個(gè)次序極紫外脈沖。用第一個(gè)134nm的極紫外脈沖激發(fā)基態(tài)1sσg上的波包，使其通過雙光子激發(fā)到高激

6、發(fā)態(tài)2sσg上面。經(jīng)過一定的時(shí)間延遲之后，加上第二個(gè)波長為400nm的極紫外脈沖，用以調(diào)制2sσg和3pσu電子態(tài)在單光子耦合區(qū)的波包躍遷。脈沖結(jié)束之后，2sσg和3pσu電子態(tài)上面的波包的相干疊加就會(huì)導(dǎo)致不對(duì)稱的電子局域化的產(chǎn)生。通過調(diào)節(jié)兩個(gè)極紫外脈沖之間的時(shí)間延遲或者在合適時(shí)間延遲下調(diào)節(jié)第二個(gè)脈沖的載波包絡(luò)相位，均能夠控制高激發(fā)態(tài)電子局域化。這對(duì)實(shí)現(xiàn)大分子電子局域化的控制具有重要指導(dǎo)意義。
　?。?）通過數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程

7、，研究了H2+在強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下發(fā)生解離性電離過程中的電子與核的能量分享問題。通過定量分析電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜，重新校驗(yàn)了前人工作中給出的電子與核的能量分配規(guī)律。比較發(fā)現(xiàn)在電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜中存在能量偏移現(xiàn)象。能量偏移量隨著核能量的減小而增大。通過追蹤束縛態(tài)電子波包在激光場(chǎng)中隨時(shí)間的演化，發(fā)現(xiàn)該能量偏移是由斯塔克效應(yīng)引起的。這里的斯塔克效應(yīng)是由于H2+的最低兩個(gè)電子態(tài)在強(qiáng)激光場(chǎng)中的耦合所產(chǎn)生的。最后，采用解析的方法求出了斯塔克效應(yīng)誘導(dǎo)的

8、能量偏移量，其結(jié)果與模擬計(jì)算得到的電子與核關(guān)聯(lián)能量譜上的能量偏移相吻合。電子與核的關(guān)聯(lián)能量譜中攜帶有豐富的有關(guān)分子內(nèi)部的電子和核的超快動(dòng)力學(xué)過程的信息。因此，對(duì)分子強(qiáng)場(chǎng)解離性電離過程中電子-核關(guān)聯(lián)的動(dòng)力學(xué)研究將為分子結(jié)構(gòu)探測(cè)提供一種可能的方法。
　?。?）研究了不對(duì)稱的HeH2+分子的電子-核關(guān)聯(lián)現(xiàn)象。通過數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程，研究了HeH2+強(qiáng)場(chǎng)電離過程中的電子與核的能量分享問題。對(duì)比對(duì)稱分子的電子-核的關(guān)聯(lián)能量譜，在HeH2