強(qiáng)場(chǎng)分子解離中核運(yùn)動(dòng)和電子局域化的超快動(dòng)力學(xué)研究.pdf_第1頁(yè)
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1、分子內(nèi)部的核運(yùn)動(dòng)與電子運(yùn)動(dòng)在化學(xué)鍵的形成與斷裂過(guò)程中扮演著重要的角色。在過(guò)去二十多年里,科學(xué)家通過(guò)多種手段對(duì)激光與物質(zhì)相互作用過(guò)程中的電子-核動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了深入研究,試圖實(shí)現(xiàn)化學(xué)反應(yīng)的超快觀測(cè)與控制。隨著激光技術(shù)的發(fā)展,實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)能夠產(chǎn)生多種有利于研究和控制分子內(nèi)部超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程的激光脈沖,如載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的周期量級(jí)的激光脈沖、極紫外阿秒脈沖和高強(qiáng)度的中紅外脈沖等,這些激光脈沖的出現(xiàn)大大地促進(jìn)了強(qiáng)場(chǎng)物理和阿秒科學(xué)的發(fā)展。在強(qiáng)場(chǎng)物理與阿秒

2、科學(xué)領(lǐng)域,電子局域化是一個(gè)非常新穎的概念,同時(shí)也是強(qiáng)場(chǎng)分子解離研究的一個(gè)非?;钴S的分支。通過(guò)利用超快激光脈沖來(lái)控制分子解離過(guò)程中的核運(yùn)動(dòng)及電子運(yùn)動(dòng),可以在化學(xué)鍵斷裂的“瞬間”將電子聚集在某個(gè)指定的解離核子附近,進(jìn)而能夠在阿秒時(shí)間尺度內(nèi)實(shí)現(xiàn)光場(chǎng)對(duì)解離反應(yīng)的直接控制。然而,強(qiáng)場(chǎng)分子解離中的電子局域化過(guò)程目前仍存在很多未知的動(dòng)力學(xué)機(jī)制有待進(jìn)一步地挖掘和探討。為了更深入地理解強(qiáng)場(chǎng)分子解離的電子局域化過(guò)程以及為將來(lái)控制超快化學(xué)反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)研究提供理

3、論指引,本論文開(kāi)展了以下幾方面的工作:
 ?。?)研究了超強(qiáng)飛秒激光作用下氫分子離子 H2+的解離過(guò)程隨激光波長(zhǎng)的變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)中紅外波段的激光脈沖能夠更有效地調(diào)控核運(yùn)動(dòng)和電子局域化過(guò)程,并證實(shí)了單光子耦合點(diǎn)在電子局域化過(guò)程中起著重要作用。這一研究工作及時(shí)填補(bǔ)了中紅外波段下的電子局域化研究的空白,并進(jìn)一步加深了人們對(duì)電子局域化機(jī)制的認(rèn)識(shí),為將來(lái)控制大核分子的電子局域化提供了指引。
 ?。?)提出了一種控制核運(yùn)動(dòng)和電子局域化的

4、雙色場(chǎng)方案,通過(guò)在中紅外激光場(chǎng)中疊加一個(gè)較弱的近紅外控制場(chǎng),可以有效提高電子局域化的控制效率。在這個(gè)方案中,分別調(diào)節(jié)中紅外脈沖的載波包絡(luò)相位和兩個(gè)脈沖之間的相對(duì)相位,可以分別獨(dú)立控制核運(yùn)動(dòng)與電子耦合,使得核運(yùn)動(dòng)和電子運(yùn)動(dòng)之間達(dá)到一個(gè)最佳的平衡,進(jìn)而能夠?qū)崿F(xiàn)高達(dá)83%的電子局域化比率。該雙色場(chǎng)方案的控制效率明顯高于單色場(chǎng)可達(dá)到的最高效率。
 ?。?)研究了氫分子離子 H2+及其同位素分子離子在中紅外激光脈沖作用下的解離過(guò)程,發(fā)現(xiàn)3微

5、米脈沖作用下的電子局域化程度隨著核質(zhì)量的增加而增加,這與近紅外激光作用下的同位素效應(yīng)剛好相反。我們首次指出,解離過(guò)程中的電子局域化控制可以通過(guò)多光子解離通道之間的干涉來(lái)實(shí)現(xiàn),并且通過(guò)半經(jīng)典理論分析之后發(fā)現(xiàn),反常同位素效應(yīng)是由增強(qiáng)的高階多光子解離通道引起的。
 ?。?)研究了飛秒激光作用下異核分子HeH2+的解離過(guò)程。推導(dǎo)出HeH2+與激光相互作用的三維含時(shí)薛定諤方程,并對(duì)HeH2+在強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下的解離過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬。通過(guò)研究He

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