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文檔簡介
1、含硫汽柴油燃燒排放的SO2對大氣質(zhì)量和生態(tài)環(huán)境造成了嚴重的破壞。隨著國家汽車排放標準進一步升級,油品也向著深度脫硫方向發(fā)展。氧化脫硫工藝憑借綠色無污染、能耗低的優(yōu)勢逐漸成為研究熱點。希夫堿金屬配合物是一類仿生催化劑,在常溫常壓下具有優(yōu)異的儲放氧和活化分子氧的能力。目前,分子篩封裝希夫堿金屬配合物成功應用于油品脫硫方面并實現(xiàn)深度脫硫效果,但是現(xiàn)有研究無法為中試或工業(yè)化研究提供數(shù)據(jù)。本文優(yōu)化了催化劑合成限制因素,考察了懸浮床反應器評價裝置脫
2、硫性能,并研究了氧化反應本征動力學。上述研究為中試和工業(yè)化提供了科學數(shù)據(jù)。
催化劑合成研究發(fā)現(xiàn)配體進入超籠過程是催化劑合成的限制步驟,該步驟直接影響催化劑中活性組分的鈷含量。由于“Hadvall效應”和“籠蔽效應”的影響,導致固相合成法優(yōu)于固液相合成法。在150℃,1Mpa壓力最優(yōu)化條件下,固相合成催化劑的鈷含量達到3.11%。
在懸浮床反應器中采用間歇式操作評價氧化脫硫特性,最優(yōu)化工藝參數(shù)為100℃,劑油比0.8g
3、·(100ml)-1,氣速100mL·min-1,模擬油濃度200ppm。連續(xù)式操作下氧化脫硫特性通過正交實驗分析,最優(yōu)水平為100℃,3.2g催化劑,氣速200mL·min-1,液相進料4mL·min-1。方差分析顯示溫度和催化劑用量對氧化脫硫有顯著性影響??諝鈼l件下,兩種操作方式氧化脫硫率達到95%以上實現(xiàn)深度脫硫效果。
經(jīng)液相色譜分析,二苯并噻吩氧化產(chǎn)物為二苯并噻吩砜。通過自由基捕獲法證明反應體系存在O2-,反應機理是O
4、2-直接攻擊二苯并噻吩上S原子最后生成砜類物質(zhì)。本征反應動力學分別采用冪函數(shù)和雙曲線方程進行研究,氧化反應可回歸到二級動力學方程,擬合方程為-d(cDBT)/dt=17968.57exp(-66860/RT)cDBT2。氧化反應可擬合回歸到雙曲線動力學方程-d(cDBT)/dt=k(KcDBT)n/[1+(KcDBT)n],相關系數(shù)R2>0.95。該模型引入吸附參數(shù)K解釋了催化劑吸附-反應歷程,所以雙曲線動力學模型更適合描述非均相反應體
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