氫正仲轉(zhuǎn)化用鐵基催化劑的制備與催化性能研究.pdf

1、氫正仲態(tài)的轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)液氫儲(chǔ)存的關(guān)鍵步驟，而正仲氫轉(zhuǎn)化是一個(gè)極其緩慢的過(guò)程，采用催化劑進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化是實(shí)現(xiàn)正仲氫快速轉(zhuǎn)化及高效液化的必然途徑。研究表明，鐵基催化劑活性高、安全性能較好，但其微觀尺寸和形貌對(duì)催化性能的影響尚未明確。因此掌握鐵基催化劑的可控制備方法，并以此為基礎(chǔ)探索催化劑微觀尺寸和形貌對(duì)催化性能的影響規(guī)律對(duì)研究氫正仲轉(zhuǎn)化問(wèn)題具有重要意義。超重力反應(yīng)器具有分子尺度調(diào)控微觀混合強(qiáng)度的特性，可實(shí)現(xiàn)結(jié)晶成核過(guò)程的有效控制，是通過(guò)反應(yīng)沉淀

2、過(guò)程可控制備催化劑顆粒的優(yōu)良手段。
　　本課題首次提出了采用超重力反應(yīng)沉淀法和超重力結(jié)合溶劑熱法制備氫正仲轉(zhuǎn)化用鐵基催化劑的思路，通過(guò)過(guò)程調(diào)控實(shí)現(xiàn)對(duì)其微觀尺寸、形貌的可控制備。以此為基礎(chǔ)，研究催化劑微觀尺寸、形貌對(duì)催化性能的影響。此外還探索了催化劑磁性與其催化性能之間的關(guān)系，具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和應(yīng)用前景。論文得出的結(jié)論如下。
　　(1)采用超重力反應(yīng)沉淀法，考察了尿素濃度、晶化時(shí)間、晶化溫度以及超重力水平對(duì)產(chǎn)物微觀形貌和尺寸

3、的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)調(diào)控可實(shí)現(xiàn)納米α-Fe2O3的可控制備。超重力水平和尿素濃度改變可實(shí)現(xiàn)α-Fe2O3晶粒形貌控制，產(chǎn)物形貌有類球形和菱形六面體;尿素濃度、超重力水平、晶化溫度、晶化時(shí)間等參數(shù)，可實(shí)現(xiàn)晶粒平均尺寸在70-165nm范圍內(nèi)調(diào)控。
　　(2)采用超重力結(jié)合溶劑熱法，以鐵鹽、堿、油酸、水、醇為原料，實(shí)現(xiàn)了納米鐵氧物種類、形貌和尺寸的可控制備，得到了以下結(jié)論:NaOH濃度、晶化時(shí)間、超重力水平、醇水比、

4、醇種類可以調(diào)控鐵氧物的種類以及晶粒形貌、尺寸;在以氯化鐵和氫氧化鈉、油酸、水和醇為原料，NaOH濃度為0.1-0.4mol/L，超重力水平為70-436g，晶化時(shí)間為8-12h，醇水比為50mL/100mL，醇種類為甲醇和乙醇時(shí)，可實(shí)現(xiàn)球、立方塊、半錐形多種形貌的α-Fe2O3晶粒的可控制備，晶粒分散性良好、形貌規(guī)整，尺寸范圍在20-75nm。
　　(3)通過(guò)對(duì)α-Fe2O3催化劑的正仲氫催化性能研究可以得出:α-Fe2O3的晶粒