固體磷酸催化劑的制備、表征與催化性能研究.pdf

1、鑒于環(huán)保和經(jīng)濟發(fā)展的需要，在化工生產(chǎn)中，人們力求尋找一種既對環(huán)境友好，又能提高經(jīng)濟效益的催化劑來進行實際生產(chǎn)應(yīng)用。固體酸催化劑以其自身獨特的選擇性、催化活性和環(huán)境友好、易再生及可重復(fù)使用等優(yōu)點，越來越引起人們的注意。但由于已開發(fā)的固體酸催化劑自身多數(shù)還存在著催化活性組分易于溶脫、催化劑的機械強度較低、催化劑的表面性質(zhì)及催化機理較為復(fù)雜等缺點，因此所制備的此類催化劑在實際生產(chǎn)中并沒有得到廣泛的應(yīng)用。如何研制開發(fā)高效、長壽命、利于循環(huán)使用、

2、對環(huán)境友好的新型固體酸催化劑，已成為目前催化研究領(lǐng)域的一大熱點。本實驗以硅藻土、活性炭為載體，磷酸為浸漬溶液，采用浸漬法制備固體磷酸催化劑。固體磷酸催化劑的酸量與其催化活性有直接關(guān)系，實驗過程中考察了不同制備條件對固體磷酸催化劑酸量和酸強度的影響。采用X射線衍射(XRD)、紅外光譜分析(IR)、Hammett指示劑法對產(chǎn)物進行表征，并對他們進行了綜合評價。 通過考察浸漬液的濃度、浸漬時間和焙燒溫度對固體磷酸催化劑的總酸量影響，篩

3、選出制備固體磷酸催化劑的最佳實驗條件。比較了不同制備條件下硅藻土磷酸催化劑的酸量，及其對催化性能的影響，并通過XRD、IR、Hammett指示劑法等測試手段，對催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進行了表征。結(jié)果表明，隨著焙燒溫度的升高，催化劑的總酸量以及各酸強度的酸量都呈下降趨勢。在焙燒溫度為400℃，浸漬時間12h，浸漬液濃度85％時，催化劑的總酸量最大、酸強度最高。不同焙燒溫度下硅藻土磷酸催化劑的XRD測試結(jié)果表明，催化劑中各組分的形態(tài)會隨著焙燒溫

4、度的升高發(fā)生改變，比較反應(yīng)前后催化劑的XRD圖譜，結(jié)果表明，磷酸硅晶體的特征峰較新鮮催化劑的特征峰強度高，而焦磷酸硅的特征峰較新鮮催化劑的特征峰強度低。XRD測試表明活性炭磷酸催化劑樣品觀測不到明顯的衍射峰，此時為無定形態(tài)。 硅藻土磷酸催化劑在汽油脫硫反應(yīng)中的催化活性與焙燒溫度有關(guān)?；钚蕴苛姿岽呋瘎?，在目前的實驗條件下，在催化劑的總酸量為5.613 mmol／g時，催化劑的脫硫率最高為36.26％。活性炭在磷酸存在下對汽油中的硫

5、化物具有較好的催化性能，汽油的脫硫率比僅有活性炭催化時顯著增加；活性炭為載體制備的固體磷酸催化劑的脫硫率高于硅藻土固體磷酸催化劑。 以乙酸與乙醇的酯化反應(yīng)為催化模型，對固體磷酸催化劑的催化性能進行表征，結(jié)果表明，本實驗固體磷酸催化劑最佳制備條件是：浸漬時間：12h；焙燒溫度：400℃。當醇酸摩爾比=3／1，催化劑用量為30％(冰乙酸質(zhì)量的)時，反應(yīng)2.0h后的酯化率為70.3％，并且催化劑重復(fù)使用4次，酯化率均在60％以上。活