莫來(lái)石氧化物催化劑SmMn2O5在三效催化中的應(yīng)用和機(jī)理研究.pdf

1、汽車工業(yè)的發(fā)展，所帶來(lái)的有害尾氣（CO、HCs和NOx等）對(duì)環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重的污染，如何消除有害尾氣已經(jīng)成為社會(huì)關(guān)注的焦點(diǎn)，對(duì)中國(guó)汽車工業(yè)的發(fā)展及人民生活安康顯得尤為重要，三效催化在去除這些污染物方面展現(xiàn)出非常高的效率。貴金屬Pt、Pd或者Rh因其高的活性常用作為三效催化劑。但貴金屬價(jià)格昂貴，有限的供給，高溫穩(wěn)定性較差，易發(fā)生團(tuán)聚導(dǎo)致性能降低等原因限制了它的應(yīng)用。鈣鈦礦催化劑因其價(jià)格低廉且良好的CO和NO氧化性能一直被廣泛的研究。但是鈣鈦礦

2、催化劑在苛刻尾氣排放條件下較差的高溫抗水熱老化性能嚴(yán)重的限制應(yīng)用。因此作者想尋求一種既具有不俗的催化性能，又有良好高溫抗老化性能且價(jià)格低廉的新型催化劑。莫來(lái)石氧化物SmMn2O5由于其展現(xiàn)的良好的NO氧化性能及高溫穩(wěn)定性吸引了作者的目光。利用共同沉淀法合成莫來(lái)石催化劑SmMn2O5，評(píng)估其三效催化性能并和鈣鈦礦催化劑LaCoO3進(jìn)行對(duì)比，通過(guò)XRD、BET、SEM、XPS、H2-TPR、O2-TPD和CO+O2pulse等手段對(duì)催化劑進(jìn)

3、行表征，研究其三效催化活性、結(jié)構(gòu)、物化性質(zhì)及催化性能之間的關(guān)系，初步探索催化劑的催化作用機(jī)理。
　　本文的主要工作包括：
　　（1）研究了莫來(lái)石氧化物催化劑SmMn2O5在CO氧化及三效催化反應(yīng)中的性能，并與傳統(tǒng)鈣鈦礦催化劑LaCoO3進(jìn)行對(duì)比。研究表明，莫來(lái)石氧化物催化劑有著優(yōu)于鈣鈦礦LaCoO3的CO氧化性能和更好的三效催化性能。其中CO的氧化性能可以和2％Pt負(fù)載Al2O3催化性能媲美。通過(guò)H2-TPR、O2-TPD和

4、CO+O2pulse實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了莫來(lái)石氧化物催化劑SmMn2O5有著良好的低溫還原能力以及氧物種遷移能力、氧存儲(chǔ)還原能力。這是莫來(lái)石氧化物SmMn2O5優(yōu)于鈣鈦礦氧化物L(fēng)aCoO3的關(guān)鍵影響因素。
　?。?）研究了850℃和1050℃水熱老化處理對(duì)兩種氧化物催化劑的性能影響，研究莫來(lái)石氧化催化劑SmMn2O5和鈣鈦礦氧化物催化劑LaCoO3的抗水熱老化性能。研究表明莫來(lái)石氧化物催化劑SmMn2O5的抗水熱老化性能優(yōu)于鈣鈦礦氧化物L(fēng)a

5、CoO3。老化后樣品的XRD，SEM和BET數(shù)據(jù)老化處理不會(huì)改變兩種氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，但是會(huì)導(dǎo)致催化劑晶粒生長(zhǎng)，比表面積減小，降低催化性能，但莫來(lái)石性能減少相對(duì)較弱，有著更好的抗水熱老化性能。
　?。?）自主設(shè)計(jì)研發(fā)一套涂敷載體三效催化評(píng)價(jià)系統(tǒng)，并對(duì)其可靠性進(jìn)行評(píng)價(jià)。研究表明，該系統(tǒng)不管是從穩(wěn)定性、氣密性、結(jié)構(gòu)合理性，還是從測(cè)試結(jié)果的可靠性均滿足用于檢測(cè)三效催化劑的活性。
　?。?）配制了涂覆載體的漿料配方，并涂覆堇