Co基復(fù)合氧化物催化劑催化分解N2O的研究.pdf

1、近年來(lái)，硝酸廠、己二酸廠等化工廠以及機(jī)動(dòng)車尾氣排放的N2O量逐年增加。N2O不僅是主要的溫室氣體之一，而且還破壞對(duì)流層中臭氧。因此，如何有效消除N2O是人們迫切需要解決的問(wèn)題。直接催化分解法是目前消除N2O最有前景的方法。由于上述N2O排放源尾氣所處的環(huán)境溫度并不高，并且這些排放源中含有一定濃度的CO2、H2O、O2、SO2、NO等雜質(zhì)氣體，所以開發(fā)一種價(jià)格低廉、低溫高效以及對(duì)雜質(zhì)氣體具有強(qiáng)抗性的催化劑是催化分解N2O的研究重點(diǎn)。

2、>　　本論文以Co3O4為主催化劑，用共沉淀法制備了Bi、Pb、Sn、Sb等助劑改性的一系列NxCo(N=Bi、Pb、Sn、Sb;x=N/Co)復(fù)合氧化物催化劑，并用于催化分解N2O反應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)助劑Bi和Pb能夠明顯促進(jìn)Co3O4催化劑的催化活性。另外，還對(duì)Bi和Pb的添加量進(jìn)行了優(yōu)化，發(fā)現(xiàn)Bi0.02Co和Pb0.04Co催化劑在各自體系中的催化活性最好;考察了雜質(zhì)氣體對(duì)上述催化劑催化活性的影響，發(fā)現(xiàn)Bi0.02Co催化活性幾乎不受

3、CO2的影響，但Pb0.04Co催化劑的催化活性稍微受到CO2的抑制。在2000 ppm N2O+10％ CO2+Ar，GHSV=20000 h-1條件下，Bi0.02Co催化劑在400℃達(dá)到了95％的轉(zhuǎn)化率，而Pb0.04Co催化劑在350℃就達(dá)到了100％的轉(zhuǎn)化率。
　　通過(guò)XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等技術(shù)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行表征和分析，發(fā)現(xiàn)Bi和Pb的添加并沒(méi)有改變Co3O4催化劑的結(jié)構(gòu)，而是抑制了C

4、o3O4晶粒的生長(zhǎng)，增大了催化劑的比表面積。另外，Bi的添加使Co3O4催化劑產(chǎn)生了更多的氧空位。首次通過(guò)N2O的脈沖實(shí)驗(yàn)證實(shí)了氧空位參與催化分解N2O反應(yīng)的機(jī)制。對(duì)于Pb改性Co3O4所得催化劑，研究發(fā)現(xiàn)助劑Pb通過(guò)促進(jìn)Co3O4催化劑中Co3+與Co2+之間的氧化還原來(lái)提高催化劑的催化性能。
　　此外，研究了K改性的Bi0.02Co催化劑催化分解N2O的活性，并在2000 ppm N2O+Ar氣體組分下比較了該催化劑與文獻(xiàn)報(bào)道