濟(jì)南市冬季水相二次有機(jī)氣溶膠的初步研究.pdf

1、二次有機(jī)氣溶膠(SOA)指揮發(fā)性有機(jī)物經(jīng)過氣相光氧化和氧化劑氧化形成半揮發(fā)性有機(jī)物，然后經(jīng)過氣-粒分配，其中包括成核、凝聚、非均相化學(xué)反應(yīng)，最終形成懸浮于大氣中的固體或液體微粒。大氣中，SOA占有機(jī)氣溶膠約20％-90％。大氣中SOA的生成機(jī)制非常復(fù)雜，主要途徑包括氣相和水相反應(yīng)。目前，有越來越多的實(shí)驗(yàn)室模擬和模式研究指出水相化學(xué)反應(yīng)是SOA形成的潛在重要來源之一。
　　山東省近幾年顆粒物污染較嚴(yán)重，尤其是冬季，燃煤供暖導(dǎo)致空氣質(zhì)

2、量加速惡化，灰霾現(xiàn)象頻頻發(fā)生。重污染天氣時，顆粒物濃度較高，光照強(qiáng)度減弱，大氣相對濕度(RH)較高，為水相形成SOA提供了有利條件。本研究于2016年冬季和2017年冬季在濟(jì)南市城區(qū)進(jìn)行觀測實(shí)驗(yàn)，主要通過對PM2.5中水溶性有機(jī)碳(WSOC)的研究分析，初步利用來源于生物質(zhì)燃燒的鉀離子(K+bb)對一次與二次WSOC進(jìn)行區(qū)分，對濟(jì)南市冬季aqSOA的形成進(jìn)行初步研究。另外，進(jìn)一步分析不同霾污染下二次有機(jī)碳(SOC)的貢獻(xiàn)及其與RH關(guān)系;

3、同時，研究二次WSOC(WSOCsec)對WSOC的貢獻(xiàn);從而對aqSOA在不同霾污染下的形成進(jìn)行初步研究。
　　研究結(jié)果表明濟(jì)南市2017年冬季62％的有機(jī)碳(OC)來自二次生成，SOC，WSOC以及SOC對OC的貢獻(xiàn)均隨RH的增加而上升，說明濟(jì)南市冬季水相是SOA形成的重要途徑。在不同程度的污染下，隨著霾加重，RH增加，OC一次排放的貢獻(xiàn)下降，二次生成的貢獻(xiàn)上升，說明灰霾時水相形成是SOC生成的重要途徑。而對于WSOC，WSO

4、Csec對WSOC的貢獻(xiàn)隨污染加重總體呈輕微上升趨勢，中度霾時貢獻(xiàn)最大(52.5％)，即中度霾時通過水相反應(yīng)形成的SOC較多。
　　正定矩陣因子分解法(PMF)表明，WSOC來源于以下4個源:與硫酸鹽形成過程類似的二次生成(9.4％)、與草酸鹽和硝酸鹽形成過程類似的二次生成(30.3％)、生物質(zhì)燃燒(52.9％)和交通排放(7.4％)。但隨著污染加重，一次排放源的貢獻(xiàn)逐漸降低，而二次生成的貢獻(xiàn)逐漸增加。
　　上述結(jié)果對aqS