甲苯光氧化生成二次有機氣溶膠的實驗與機理研究.pdf

1、二次有機氣溶膠(Secondary organic aerosol，SOA)會降低大氣能見度、影響氣候變化與危害人類健康，其形成過程的研究是大氣化學研究領(lǐng)域的一個重要課題。在城市大氣中，甲苯是含量最豐富的芳香烴化合物，由它引發(fā)的SOA是有機氣溶膠污染的典型代表。本文通過建立模擬大氣環(huán)境條件的煙霧腔系統(tǒng)，開展了羥基啟動的甲苯光氧化生成SOA的研究。采用氣溶膠粒譜分布儀測量了SOA粒子的粒譜分布、用氣溶膠飛行時間質(zhì)譜測量了單個SOA粒子的直

2、徑和化學組分，利用傅立葉變換紅外光譜儀分析了氣相產(chǎn)物的化學信息。通過SOA形成的模擬實驗和機理研究。主要取得了如下結(jié)果：
　　 ⑴SOA粒子的生成數(shù)量隨著甲苯濃度的增大而增多；隨光照時間的延長而增大，但到一定時間，粒子濃度將會達到飽和；光照強度的增加，有利于SOA的生成；亞硝酸甲酯濃度的增加也會增大SOA的生成濃度，但是，過高的濃度反而會降低SOA的生成濃度；低NOx化合物濃度下SOA的產(chǎn)額高于高NOx濃度時的情況；SOA的生成

3、濃度隨著加入硫酸銨、氯化鈣種子氣溶膠的濃度的降低而升高；在反應開始階段，種子氣溶膠將促進SOA濃度的增長速率，隨著反應時間的延長，將減緩SOA濃度的增長速率；
　　 ⑵氣溶膠飛行時間質(zhì)譜儀和煙霧腔系統(tǒng)的聯(lián)用，可實時、快速的檢測SOA粒子的化學組分。這些組分主要以芳香環(huán)保留產(chǎn)物、非芳香環(huán)保留產(chǎn)物和環(huán)斷裂產(chǎn)物為主。其中，氫提取反應通道對非芳香環(huán)保留產(chǎn)物的貢獻較大，羥基加成反應通道對環(huán)斷裂產(chǎn)物的貢獻較大，這些斷環(huán)產(chǎn)物將可以通過重要的中